Defectos sintonizar las interacciones de soporte de metal fuerte en el cobre apoyado en los catalizadores de dióxido...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Catálisis
• Ingeniería Química

Sus antecedentes:

• La conversión eficiente de dióxido de carbono (CO2) en monóxido de carbono (CO) es crucial para la síntesis química sostenible y la utilización del carbono.
• El desarrollo de catalizadores altamente activos y estables es esencial para las aplicaciones industriales.
• Se sabe que las interacciones fuertes de soporte metálico (SMSI) mejoran el rendimiento del catalizador, pero requieren un control preciso.

Objetivo del estudio:

• Diseñar y demostrar un catalizador basado en cobre altamente activo y estable para la conversión de CO2 en CO.
• Investigar el papel de las fuertes interacciones metal-suporte (SMSI) entre el cobre y un soporte de nano-sílice fibrosa dendrítica recubierta con TiO2 (DFNS/TiO2).
• Para aclarar el mecanismo catalítico y el papel de los defectos superficiales.

Principales métodos:

• Síntesis de un catalizador basado en Cu apoyado en DFNS recubierto con TiO2 (DFNS/TiO2-Cu10).
• Caracterización mediante espectroscopia de pérdida de energía de electrones (EELS), espectroscopia de transformación de Fourier de reflexión difusa in situ (DRIFTS), espectroscopia de fotoelectrones de rayos X (XPS), reducción programada de temperatura H2 (TPR), espectroscopia de reflectancia difusa in situ Raman, UV-vis y espectroscopia de transformación de Fourier de resolución en tiempo in situ.
• Evaluación del rendimiento catalítico para la conversión de CO2 en CO en condiciones de reacción.

Principales resultados:

• El catalizador DFNS/TiO2-Cu10 logró una alta productividad de CO (5350 mmol g-1 h-1) con un 99,8% de selectividad hacia el CO.
• El catalizador demostró una excelente estabilidad, permaneciendo activo después de 200 horas de reacción, atribuida a la aglomeración moderada de NP inducida por SMSI y a una alta dispersión.
• Los estudios espectroscópicos in situ confirmaron la SMSI, revelaron la generación dinámica y la regeneración de las vacantes de oxígeno y los centros de Ti3+, e identificaron los intermediarios de reacción que apoyan un mecanismo redox.

Conclusiones:

• Se desarrolló con éxito un catalizador altamente activo y estable basado en Cu para la conversión de CO2 en CO utilizando SMSI.
• El rendimiento a largo plazo del catalizador se atribuye a los ciclos continuos de generación y regeneración de defectos que implican vacantes de oxígeno.
• Se propuso un mecanismo de vía redox asistido por hidrógeno para el proceso de reducción de CO2.