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Updated: Jul 25, 2025

Synthesis and Performance Characterizations of Transition Metal Single Atom Catalyst for Electrochemical CO2 Reduction

Synthesis and Performance Characterizations of Transition Metal Single Atom Catalyst for Electrochemical CO2 Reduction

Published on: April 10, 2018

Efectos estructurales y de reactividad del dopaje de metales secundarios en catalizadores de hierro-nitrógeno-carbono

Fang Luo¹, Aaron Roy², Moulay Tahar Sougrati²

¹Department of Chemistry, The Electrochemical Catalysis, Catalysis and Materials Science Laboratory, Chemical Engineering Division, Technical University Berlin, Straße des 17. Juni 124, 10623 Berlin, Germany.

Journal of the American Chemical Society

|June 28, 2023

Resumen

Los catalizadores bimetálicos de hierro-metal-nitrógeno-carbono (FeMNC) muestran una mayor actividad de la reacción de reducción de oxígeno (ORR). La adición de estaño o cobalto a los catalizadores de hierro-nitrógeno-carbono (FeNC) aumenta la frecuencia de rotación al favorecer sitios activos específicos de hierro-nitrógeno-carbono.

Área de la Ciencia:

Ciencias de los materiales
La electroquímica
Catálisis

Sus antecedentes:

Los catalizadores bimetales hierro-metal-nitrógeno-carbono (FeMNC) son prometedores para la reacción de reducción de oxígeno (ORR) en medios ácidos.
Comprender los sitios activos y las interacciones metálicas en los catalizadores FeMNC es crucial para optimizar su rendimiento.
Estudios anteriores sugieren una mejora de la actividad, pero los mecanismos subyacentes siguen sin estar claros.

Objetivo del estudio:

Aclarar la naturaleza de los sitios activos y las interacciones metálicas en los catalizadores FeSnNC y FeCoNC.
Comparar las propiedades estructurales y catalíticas de los catalizadores bimetálicos FeMNC con sus homólogos monometálicos.
Determinar el papel de los metales secundarios (Sn, Co) en la mejora de la actividad ORR.

Principales métodos:

Síntesis y caracterización de los catalizadores FeSnNC, FeCoNC, FeNC y SnNC
Crio-quimiosorbción de CO para determinar la densidad del sitio metal-nitrógeno-carbono (M-N_x).
Microscopía electrónica y espectroscopia de absorción de rayos X para el análisis estructural.
Espectroscopia de Fe Mössbauer para sondear el entorno local de los sitios de hierro.

Principales resultados:

Los catalizadores bimetálicos FeSnNC y FeCoNC exhibieron una actividad de masa del 50 al 100% mayor que los catalizadores FeNC.
La quimiosorbción de CO mostró una densidad de sitio M-N_x más baja en los catalizadores bimetálicos, lo que indica una mayor frecuencia de rotación.
Los métodos espectroscópicos confirmaron la coexistencia de sitios Fe-N_x y Sn-N_x o Co-N_x, sin evidencia de sitios binucleares Fe-M-N_x.
La espectroscopia de Fe Mössbauer reveló un aumento de la relación D1/D2 en los catalizadores bimetálicos, lo que significa una mayor proporción de sitios D1 Fe-N.

Conclusiones:

La adición de metales secundarios (Sn, Co) a los catalizadores FeNC mejora la actividad ORR al aumentar la frecuencia de rotación de los sitios activos.
La formación favorecida de sitios D1 Fe-N_x tras la adición de metal secundario es responsable de la mejora del rendimiento catalítico.
El estudio aclara la estructura del sitio activo en los catalizadores FeMNC, distinguiendo entre sitios individuales M-N_x y descartando los sitios binucleares.

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