Los átomos de cobre adyacentes promueven el acoplamiento C-C en la reducción electroquímica de CO2 para la conversión...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Catálisis
• Ciencias de los materiales

Sus antecedentes:

• La reacción electroquímica de reducción de CO2 (CO2RR) es vital para la neutralidad de carbono.
• Los catalizadores a base de cobre son efectivos para la CO2RR, pero carecen de selectividad del etanol y de densidad de corriente.
• El etanol es un químico y combustible valioso con amplias aplicaciones.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un catalizador eficiente para la reducción electroquímica selectiva de CO2 a etanol.
• Investigar la relación entre la estructura del catalizador y el rendimiento en CO2RR.
• Para lograr una alta eficiencia Faradaic y densidad de corriente para la producción de etanol.

Principales métodos:

• Síntesis de catalizadores de un solo átomo de Cu (SAC) en el marco orgánico de enlaces de hidrógeno (HOF) mediado por sílice.
• Preparación de SAC de Cu de ultraalta densidad en nanotubos de carbono de paredes delgadas dopados con N (TWN).
• Pruebas electroquímicas de la CO2RR en una célula de tipo H, incluidas las mediciones de la eficiencia Faradaic y la densidad de corriente.
• Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para elucidar los sitios activos y los mecanismos de reacción.

Principales resultados:

• Se obtiene una carga de Cu muy alta (hasta el 13,35 por ciento en peso) en los catalizadores de TWN.
• Se ha demostrado un rendimiento sobresaliente para la CO2RR al etanol, con una eficiencia Faradaic del etanol que aumenta con la densidad del sitio Cu-N3.
• Alcanzó una eficiencia Faradaic récord de ~ 81.9% para el etanol a una densidad de corriente parcial de 35.6 mA cm-2.
• El catalizador mostró estabilidad durante más de 25 horas de funcionamiento.
• Se han identificado sitios adyacentes de Cu-N3 como centros activos cruciales que promueven el acoplamiento C-C.

Conclusiones:

• Los SAC de Cu desarrollados exhiben un rendimiento superior para el CO2RR electroquímico al etanol.
• La alta densidad de sitios activos adyacentes de Cu-N3 es crítica para mejorar la selectividad y la producción de etanol.
• Este enfoque ofrece una estrategia prometedora para la conversión eficiente de CO2 en productos valiosos, contribuyendo a la neutralidad de carbono.