Marco orgánico covalente con múltiples sitios redox activos para baterías acuosas de iones de calcio de alto...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• La electroquímica
• Almacenamiento de energía

Sus antecedentes:

• Los materiales orgánicos son atractivos para las baterías de iones de calcio (CIB) debido a su potencial de almacenamiento de cationes.
• Los principales desafíos que obstaculizan los CIB de alto rendimiento incluyen la alta solubilidad de los materiales orgánicos en electrolitos y su baja conductividad electrónica.

Objetivo del estudio:

• Diseñar e investigar un nuevo material de ánodo orgánico para CIB de alto rendimiento.
• Abordar las limitaciones de solubilidad y conductividad en materiales orgánicos para aplicaciones de CIB.

Principales métodos:

• Síntesis de un marco orgánico covalente rico en nitrógeno (TB-COF) con múltiples carbonilos.
• Pruebas electroquímicas de TB-COF como ánodo acuoso en CIB, incluidas las mediciones de capacidad, rendimiento y ciclo de vida.
• Estudios computacionales y empíricos para aclarar el mecanismo de almacenamiento de iones y los sitios activos.

Principales resultados:

• TB-COF demostró una alta capacidad reversible de 253 mAh g-1 a 1,0 A g-1.
• Excepcionalmente larga vida del ciclo con sólo un 0,01% de decaimiento de capacidad por ciclo a 5 A g-1 después de 3000 ciclos.
• Validación de la co-intercalación y quelación de Ca2+/H+ con sitios de CO y CN, junto con el descubrimiento de un nuevo sitio activo de CC para el almacenamiento de Ca2+.

Conclusiones:

• El TB-COF supera efectivamente los desafíos de solubilidad y conductividad en los ánodos orgánicos para los CIB.
• El material presenta una alta capacidad de almacenamiento de hasta nueve iones de Ca2+ por unidad repetitiva a través de un proceso de intercalación en varios pasos.
• El estudio aclara el mecanismo redox que involucra radicales intermedios y nuevos sitios activos de CC, allanando el camino para materiales de electrodos orgánicos avanzados.