Cristales únicos de perovskita halogenada de alta entropía estabilizados por una química suave

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Química del estado sólido
• Física de los semiconductores

Sus antecedentes:

• Los materiales de alta entropía (HEM) son prometedores para aplicaciones funcionales, pero generalmente requieren síntesis a alta temperatura (> 1000 °C) y procesamiento complejo.
• El desarrollo de rutas de síntesis a baja temperatura para los HEM es crucial para una mayor accesibilidad y una reducción de los costes de fabricación.
• El diseño de estructuras cristalinas con enlaces iónicos y bajas energías de cohesión es una estrategia clave para permitir la formación de HEM a baja temperatura.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar métodos de síntesis basados en soluciones a temperatura ambiente (20°C) y baja temperatura (80°C) para cristales simples de semiconductores de alta entropía (HES).
• Explorar la formación de cristales únicos de HES basados en la estructura cúbica de perovskita doble ordenada por vacío Cs2MCl6.
• Investigar las propiedades estructurales y electrónicas derivadas de la incorporación de múltiples elementos metálicos en el sitio M.

Principales métodos:

• Síntesis a base de solución a 20°C y 80°C utilizando tintas multielementarias que contienen cationes Cs+ y aniones [MCl6]2- aislados (M=Zr, Sn, Te, Hf, Re, Os, Ir, Pt).
• Autoensamblaje de complejos estabilizados en ácido clorhídrico para formar cristales simples de una sola fase.
• Caracterización de la estructura cristalina, estequiometría y propiedades electrónicas de los cristales simples HES resultantes.

Principales resultados:

• Síntesis exitosa de semiconductores monofásicos y monocristalinos de alta entropía con la estructura de perovskita doble Cs2MCl6 a bajas temperaturas.
• Formación de dos familias de HES: composiciones de cinco y seis elementos que ocupan el sitio M como una aleación aleatoria en proporciones casi equimolares.
• Observación de estructuras vibratorias y electrónicas complejas debido a orbitales moleculares octaédricos [MCl6] y interacciones de excitones desordenados.

Conclusiones:

• Se ha establecido una nueva ruta de síntesis de soluciones a baja temperatura para cristales simples de semiconductores de alta entropía.
• Los cristales simples de perovskita halogenada de metal desarrollados exhiben propiedades estructurales y electrónicas únicas impulsadas por una alta entropía.
• Este trabajo abre nuevas vías para diseñar y fabricar materiales funcionales avanzados en condiciones más suaves.