Oxophilicidad controlada de CO2 electrorreducción a C2+ alcoholes sobre el ácido de Lewis metálico dopado con...

Área de la Ciencia:

• Electroquímica y catálisis
• Ciencias de los materiales para aplicaciones energéticas
• Utilización de dióxido de carbono (CO2)

Sus antecedentes:

• Los electrocatalizadores a base de cobre son prometedores para convertir el CO2 en combustibles y productos químicos valiosos.
• El logro de una alta selectividad del producto en la reducción de CO2 sigue siendo un desafío importante debido a las vías de reacción en competencia.
• El control de la adsorción intermedia en las superficies del catalizador es crucial para dirigir la selectividad de la reacción.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar una estrategia para mejorar la selectividad del alcohol C2+ en la electrorreducción de CO2 utilizando electrocatalizadores de cobre.
• Investigar el efecto de la introducción de metales oxófilos, específicamente el aluminio (Al), en los catalizadores de cobre.
• Comprender el mecanismo por el cual el dopaje de Al influye en las vías de reacción y la selectividad del producto.

Principales métodos:

• Cálculos teóricos (por ejemplo, teoría funcional de la densidad) para estudiar los efectos electrónicos y de enlace del dopaje de Al en Cu.
• Síntesis y caracterización experimental de electrocatalizadores de Cu dopados con Al.
• Evaluación electroquímica del rendimiento de reducción de CO2, incluida la eficiencia Faradaic (FE), la densidad de corriente parcial y la selectividad del producto.

Principales resultados:

• Los catalizadores de Cu dopados con Al demostraron una selectividad significativamente mejorada hacia los alcoholes C2+ en la electrorreducción de CO2.
• Se obtuvo una alta eficiencia Faradaic de C2+ total del 84,5% y una FE de alcohol de C2+ del 55,2%.
• Los estudios teóricos y experimentales indicaron que el dopaje de Al modifica las interacciones de enlaces C-O y Cu-C, estabilizando el intermedio *OC2H5 y favoreciendo la formación de etanol.

Conclusiones:

• El dopaje de cobre con aluminio es una estrategia efectiva para mejorar la selectividad de los alcoholes C2+ durante la electroreducción de CO2.
• La mejora del rendimiento se atribuye a la alteración de la adsorción de las especies asociadas al oxígeno y a la estabilización de los intermedios clave.
• Este enfoque muestra potencial para una aplicación más amplia con otros metales ácidos de Lewis para la conversión selectiva de CO2.