Efectos de sondeo de los cationes en los intermedios de CO a partir de la electrorreducción de CO2 a través de la...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Catálisis
• Ciencias de la superficie

Sus antecedentes:

• La reducción electroquímica de CO2 es crucial para la energía sostenible.
• Los cationes en los electrolitos tienen un impacto significativo en las vías de reacción y la selectividad del producto.
• La comprensión de las interacciones catión-intermedio es clave para optimizar la conversión de CO2.

Objetivo del estudio:

• Observar directamente el efecto en tiempo real de los cationes sobre los intermedios de CO durante la reducción electroquímica de CO2.
• Para aclarar el papel de los diferentes CO intermedios (*CO_LFB y *CO_HFB) en el acoplamiento C-C y la formación de productos.
• Para correlacionar las propiedades de los cationes con la dinámica y los resultados de reacción de los intermedios *CO observados.

Principales métodos:

• Operando con espectroscopia de Raman mejorada por superficie (SER) a altos sobrepotenciales (-1,0 V_RHE).
• Se utilizó un catalizador derivado de Cu (OH) 2 para la reducción electroquímica de CO2.
• Mediciones con resolución temporal para capturar cambios dinámicos en los intermedios de *CO.

Principales resultados:

• Se han identificado dos productos intermedios *CO distintos: la unión de baja frecuencia (*CO_LFB) y la unión de alta frecuencia (*CO_HFB).
• La sensibilidad diferencial observada de *CO_LFB y *CO_HFB a los campos eléctricos inducidos por el catión.
• Se encontró una fuerte correlación entre la relación *CO_HFB y la producción selectiva de C2H4 con K+ y Cs+.
• Se ha demostrado que un tamaño de catión hidratado más pequeño promueve el acoplamiento C-C y suprime los productos C1.
• Interconversión dinámica observada entre las especies *CO_LFB y *CO_HFB a lo largo del tiempo.

Conclusiones:

• Los cationes alcalinos juegan un papel crítico en la estabilización de los intermedios específicos de *CO, dirigiendo así la selectividad de la reducción de CO2.
• *CO_HFB se identifica como un intermediario clave para el acoplamiento eficiente de C-C y la producción de C2H4.
• El tamaño y el tipo de catión son parámetros cruciales para ajustar el paisaje intermedio * CO y optimizar el rendimiento electrocatalítico.