Personalización de la electrorreducción de CO2 por enriquecimiento de aniones inducido por pulso

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Ciencias de los materiales
• Catálisis

Sus antecedentes:

• La conversión electroquímica de dióxido de carbono (CO2) en productos valiosos es crucial para las economías neutras en carbono.
• El control de la distribución del producto en la electrorreducción de CO2 utilizando catalizadores a base de cobre sigue siendo un desafío importante.
• La selectividad del catalizador de ajuste es clave para una utilización eficiente del CO2.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar una estrategia de enriquecimiento aniónico para controlar la selectividad de los productos de electrorreducción de CO2.
• Investigar el efecto de la electrólisis pulsada y la composición de los electrolitos en las vías de electrorreducción del CO2.
• Comprender el mecanismo por el cual los aniones enriquecidos influyen en los intermediarios de reducción de CO2.

Principales métodos:

• Estrategia de electrólisis pulsada aplicada a los electrodos de lámina de cobre comerciales.
• Variación sistemática de la composición de los electrolitos (KF, KCl, KHCO3) para lograr el enriquecimiento aniónico.
• Análisis del producto para determinar la selectividad de los productos de CO, C2+ y metano (CH4).
• Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para aclarar los mecanismos de reacción.

Principales resultados:

• La electrólisis pulsada con enriquecimiento aniónico sintonizó con éxito los productos de electrorreducción de CO2.
• Los electrolitos específicos obtuvieron una alta selectividad para el CO (53% ± 2,5 con KF), C2+ (76,6 ± 2,1% con KCl) y CH4 (42,6 ± 2,1% con KHCO3).
• Las proporciones de CO/CH4, CH4/C2+ y C2+/CO podrían controlarse con precisión mediante la modificación del electrolito.
• Los cálculos de DFT confirmaron que las propiedades de los aniones (electronegatividad, volumen) influyen en los intermedios clave y la selectividad.

Conclusiones:

• El enriquecimiento aniónico es una estrategia eficaz para controlar la distribución del producto de electrorreducción de CO2 en los catalizadores de cobre.
• La electrólisis pulsada proporciona un método para manipular el entorno iónico interfacial para una catálisis personalizada.
• Este enfoque ofrece una vía para personalizar los productos de electrorreducción de CO2 ajustando la composición del electrolito.