Dinámica molecular no adiabática con efecto no condón de la dinámica del portador de carga

Área de la Ciencia:

• Física y química computacionales
• Ciencias de los materiales
• La mecánica cuántica

Sus antecedentes:

• Las transiciones multifónicas no radiativas son críticas para comprender la dinámica del portador de carga en los materiales.
• El modelado preciso de la dinámica del portador de carga requiere la contabilización de los efectos no Condón en la dinámica molecular no adiabática (NA-MD).

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un método nuevo y preciso para calcular el acoplamiento no adiabático (NA) en el espacio de momento, incorporando el efecto no Condón.
• Simulación y aclaración de la dinámica del portador de carga en el silicio y el grafeno mediante el método desarrollado NA-MD.

Principales métodos:

• Desarrollo de un método para calcular el acoplamiento k-punto NA de no cruce y cruce en el espacio de impulso.
• Implementación del método dentro de un algoritmo de salto de superficie de trayectoria para simulaciones NA-MD.
• Simulación de las transiciones indirectas de brecha de banda en el silicio y las transiciones intra/intervalo en el grafeno.

Principales resultados:

• El efecto no Condón es esencial para representar con precisión la dinámica de carga en silicio y grafeno.
• Un proceso oculto que involucra atrapamiento asistido térmicamente explica la recombinación retrasada de electrones en el silicio (tiempo de vida del portador de carga ~ 1 ns).
• Las simulaciones revelan que la dispersión intervalada en el grafeno ocurre dentro de ~ 225 fs después de la relajación intravalley (~ 50 fs), con una relajación de energía total < 500 fs.

Conclusiones:

• El método NA-MD desarrollado captura con precisión la dinámica compleja del portador de carga, incluida la recombinación retrasada en el silicio y la dispersión del valle en el grafeno.
• La robustez del método lo hace adecuado para diversos sistemas, incluidos materiales defectuosos y blandos.
• El estudio establece los mecanismos fundamentales que rigen el comportamiento del portador de carga en los materiales electrónicos clave.