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Catalysis02:50

Catalysis

26.9K
The presence of a catalyst affects the rate of a chemical reaction. A catalyst is a substance that can increase the reaction rate without being consumed during the process. A basic comprehension of a catalysts’ role during chemical reactions can be understood from the concept of reaction mechanisms and energy diagrams.
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Catalizador Pt/CeO2 altamente estable con estructura de incrustación hacia la reacción de desplazamiento agua-gas

Jun Yu1,2, Xuetao Qin3, Yusen Yang1,2

  • 1State Key Laboratory of Chemical Resource Engineering, Beijing Advanced Innovation Center for Soft Matter Science and Engineering, Beijing University of Chemical Technology, Beijing 100029, P. R. China.

Journal of the American Chemical Society
|December 29, 2023
PubMed
Resumen

Una nueva estructura de incrustación de Pt/CeO2 aumenta la estabilidad y la actividad del catalizador. Esta interfaz facilita la transferencia de electrones y estabiliza los grupos de platino, aumentando el rendimiento en la reacción de desplazamiento agua-gas.

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Área de la Ciencia:

  • Catálisis heterogénea
  • Ciencias de los materiales
  • Química de las superficies

Sus antecedentes:

  • La fuerte interacción metal-soporte (SMSI) es crucial para la estabilidad y el rendimiento del catalizador.
  • El origen y los mecanismos precisos de SMSI siguen siendo incompletos.
  • La comprensión de SMSI es clave para el diseño de materiales catalíticos avanzados.

Objetivo del estudio:

  • Investigar el origen de la SMSI utilizando un catalizador modelo Pt/CeO2.
  • Para aclarar el papel de los planos cristalográficos específicos de CeO2 en SMSI.
  • Para correlacionar la estructura interfacial con la actividad catalítica y la estabilidad.

Principales métodos:

  • Síntesis y caracterización de los catalizadores Pt/CeO2 en los planos (110) y (100) CeO2.
  • Técnicas experimentales que incluyen espectroscopia y microscopia in situ/operando.
  • Cálculos de la Teoría Funcional de Densidad (DFT) para la estructura electrónica y las vías de reacción.

Principales resultados:

  • Descubrimiento de una estructura de incrustación de cúmulo Pt dentro de la red CeO2 (de 3 a 4 capas atómicas).
  • Observación de la transferencia de electrones mejorada y de la formación de una estructura interfacial Pt-O-Ce3+ en CeO2{\displaystyle \mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O}}}}}}{\mathrm {O}}}{\mathrm {O}}}{\mathrm {O}}}}
  • Pt/CeO2(110) muestra una actividad superior (15,76 molCO gPt-1 h-1) y estabilidad (120h) para la reacción de desplazamiento agua-gas en comparación con Pt/CeO2(100).

Conclusiones:

  • La estructura de incrustación en la interfaz Pt/CeO2 es intrínseca a SMSI y mejora la estabilidad del catalizador.
  • Los sitios interfaciales actúan como centros activos para la reacción de desplazamiento agua-gas, promoviendo la adsorción de CO y la disociación de H2O.
  • Este estudio proporciona información fundamental sobre SMSI, allanando el camino para el diseño de catalizadores heterogéneos altamente estables y activos.