Catalizador Pt/CeO₂ altamente estable con estructura de incrustación hacia la reacción de desplazamiento agua-gas

Área de la Ciencia:

• Catálisis heterogénea
• Ciencias de los materiales
• Química de las superficies

Sus antecedentes:

• La fuerte interacción metal-soporte (SMSI) es crucial para la estabilidad y el rendimiento del catalizador.
• El origen y los mecanismos precisos de SMSI siguen siendo incompletos.
• La comprensión de SMSI es clave para el diseño de materiales catalíticos avanzados.

Objetivo del estudio:

• Investigar el origen de la SMSI utilizando un catalizador modelo Pt/CeO2.
• Para aclarar el papel de los planos cristalográficos específicos de CeO2 en SMSI.
• Para correlacionar la estructura interfacial con la actividad catalítica y la estabilidad.

Principales métodos:

• Síntesis y caracterización de los catalizadores Pt/CeO2 en los planos (110) y (100) CeO2.
• Técnicas experimentales que incluyen espectroscopia y microscopia in situ/operando.
• Cálculos de la Teoría Funcional de Densidad (DFT) para la estructura electrónica y las vías de reacción.

Principales resultados:

• Descubrimiento de una estructura de incrustación de cúmulo Pt dentro de la red CeO2 (de 3 a 4 capas atómicas).
• Observación de la transferencia de electrones mejorada y de la formación de una estructura interfacial Pt-O-Ce3+ en CeO2{\displaystyle \mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O} }{\mathrm {O}}}}}}{\mathrm {O}}}{\mathrm {O}}}{\mathrm {O}}}}
• Pt/CeO2(110) muestra una actividad superior (15,76 molCO gPt-1 h-1) y estabilidad (120h) para la reacción de desplazamiento agua-gas en comparación con Pt/CeO2(100).

Conclusiones:

• La estructura de incrustación en la interfaz Pt/CeO2 es intrínseca a SMSI y mejora la estabilidad del catalizador.
• Los sitios interfaciales actúan como centros activos para la reacción de desplazamiento agua-gas, promoviendo la adsorción de CO y la disociación de H2O.
• Este estudio proporciona información fundamental sobre SMSI, allanando el camino para el diseño de catalizadores heterogéneos altamente estables y activos.