Selección de catalizadores sobre una reacción de acoplamiento reductor electroquímico hacia la electrosíntesis...

Área de la Ciencia:

• Química verde y síntesis sostenible
• Síntesis y catálisis electroquímicas
• Síntesis orgánica y mecanismos de reacción

Sus antecedentes:

• Las reacciones de acoplamiento electroquímico acuoso son vitales para la síntesis verde, pero carecen de métodos eficientes de detección de catalizadores.
• El desarrollo de rutas de electrosíntesis directas para compuestos orgánicos es un desafío clave en la química sintética.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar una reacción de acoplamiento reductor electroquímico pionera para la electrosíntesis directa de oximas a partir de óxidos de nitrógeno (NOx) y aldehídos.
• Identificar y optimizar un catalizador adecuado para esta transformación, permitiendo altos rendimientos y una producción eficiente.

Principales métodos:

• Integración de investigaciones experimentales y cálculos teóricos para seleccionar e identificar el catalizador óptimo.
• Utilizando un reactor de flujo dividido para la electrosíntesis continua y escalable.
• Caracterización de los intermediarios de reacción y de los mecanismos catalíticos.

Principales resultados:

• Identificó el hierro (Fe) como el catalizador óptimo, facilitando el enriquecimiento y el acoplamiento C-N de los productos intermedios clave.
• Se obtienen altos rendimientos, con hasta un ~ 99% de rendimiento para la electrosíntesis de benzaldoxima sobre el Fe.
• Se demostró una alta tasa de producción de 22,8 g h-1 gcat-1 con un rendimiento aislado de ~94% utilizando un reactor de flujo dividido.

Conclusiones:

• El método electroquímico catalizado por Fe desarrollado permite una electrosíntesis eficiente y directa de oximas a partir de NOx y aldehídos.
• Este enfoque proporciona una vía escalable para la producción industrial en masa de oximas.
• Los hallazgos ofrecen información valiosa para la selección de catalizadores en otras reacciones de acoplamiento electroquímico.