El envejecimiento hidrotermal mejora la reducción de óxido de nitrógeno sobre las zeolitas intercambiadas con hierro...

Área de la Ciencia:

• Catalización del medio ambiente
• Ciencias de los materiales
• Ingeniería Química

Sus antecedentes:

• La reducción catalítica selectiva del amoníaco (NH3-SCR) mediante el uso de zeolitos intercambiados con cobre y hierro es crucial para eliminar los óxidos de nitrógeno (NOx) de las emisiones de escape.
• Una limitación importante de la tecnología NH3-SCR actual es su bajo rendimiento a bajas temperaturas, específicamente alrededor de 150 °C.

Objetivo del estudio:

• Investigar el efecto del envejecimiento hidrotermal sobre la actividad a baja temperatura de las zeolitas intercambiadas con hierro para el NH3-SCR.
• Comprender los orígenes estructurales y mecánicos del rendimiento catalítico mejorado después del envejecimiento.

Principales métodos:

• Envejecimiento hidrotermal de las zeolitas Fe-beta, Fe-ZSM-5 y Fe-ferrierita a temperaturas de 650 °C y superiores.
• Evaluación de catalizadores envejecidos bajo condiciones de NH3-SCR rápido a 150 °C.
• Caracterización de la estructura del catalizador y aplicación de los cálculos de la Teoría Funcional de Densidad (DFT) para dilucidar los mecanismos de reacción.

Principales resultados:

• El envejecimiento hidrotermal aumentó dramáticamente la conversión de NOx de aproximadamente 30% a 80% a 150 °C para Fe-beta, Fe-ZSM-5 y Fe-ferrierita.
• Un catalizador compuesto de Fe-beta envejecido y Cu-SSZ-13 fresco logró casi el 90% de conversión de NOx.
• Los cálculos de DFT indicaron que un sitio de dimero heteronuclear bis-μ-oxo de ironaluminio propuesto, formado durante el envejecimiento, exhibe una menor energía libre de activación para la etapa de determinación de la velocidad en comparación con los sitios de hierro-oxo mononucleares.

Conclusiones:

• El envejecimiento hidrotermal es una estrategia eficaz para mejorar significativamente la actividad NH3-SCR a baja temperatura de las zeolitas intercambiadas con hierro.
• Se propone la formación de un nuevo sitio activo del dímero de bis-μ-oxo-ironaluminio como el factor clave responsable de la mejora del rendimiento catalítico.
• Este hallazgo ofrece una vía prometedora para desarrollar catalizadores más eficientes para el control de las emisiones de escape a temperaturas de funcionamiento más bajas.