Ingeniería del entorno de coordinación de átomos individuales con amorfización de óxido de titanio de superficie para...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Ciencias de los materiales
• Catálisis

Sus antecedentes:

• La reacción de evolución del cloro (CER) es vital para la producción industrial de cloro, que actualmente se basa en ánodos dimensionalmente estables (DSA) con altas cargas de preciosos óxidos de Ru/Ir.
• Existe una necesidad crítica de ánodos CER más sostenibles con un contenido reducido de metales preciosos y un rendimiento mejorado.

Objetivo del estudio:

• Investigar el papel de la amorfización superficial del óxido de titanio en la regulación del entorno de coordinación de átomos de iridio individuales para una CER eficiente y duradera.
• Desarrollar ánodos monolíticos de titanio altamente activos y estables para la evolución del cloro.

Principales métodos:

• Síntesis experimental y caracterización de ánodos monolíticos de titanio con átomos de iridio estabilizados en superficies amorfas y cristalinas de óxido de titanio.
• Pruebas electroquímicas para evaluar el rendimiento del CER, incluida la actividad de la masa y la durabilidad.
• Cálculos teóricos (por ejemplo, DFT) para aclarar el mecanismo de reacción y los sitios activos.

Principales resultados:

• La amorfización de la superficie de óxido de titanio condujo a la formación de cuatro sitios Ir1O4 coordinados, mientras que las superficies cristalinas formaron seis sitios Ir1O6 coordinados.
• Los sitios de Ir1O4 exhibieron un rendimiento CER significativamente superior, con una actividad de masa 10 veces mayor que la de Ir1O6 y 500 veces mayor que la de los DSA.
• El ánodo Ir1O4 demostró una excelente durabilidad (200 h), mientras que la contraparte Ir1O6 se degradó en 2 h. La permeación de oxígeno también se suprimió.

Conclusiones:

• La amorfización superficial del óxido de titanio es crucial para crear catalizadores de iridio monoatómicos altamente activos y estables para el CER.
• El Ir insaturado en Ir1O4 actúa como el sitio activo, facilitando la evolución eficiente del cloro y previniendo la permeación de oxígeno, a diferencia del O coordinado superior en Ir1O6.
• Este trabajo proporciona una estrategia fácil para desarrollar catalizadores avanzados de un solo átomo para procesos electroquímicos industriales sostenibles.