Los dopantes de segunda capa N regulan las vías de reducción ácida en sitios Pt aislados

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Ciencias de los materiales
• Catálisis

Sus antecedentes:

• El platino (Pt) es un catalizador de referencia para la reacción de reducción de oxígeno ácido (ORR), esencial para la conversión de energía.
• El control de la vía ORR en catalizadores de un solo átomo (SAC) es un desafío debido a entornos de coordinación complejos.

Objetivo del estudio:

• Investigar cómo los dopantes de nitrógeno (N) vecinos influyen en la estructura electrónica de los átomos individuales de Pt.
• Para demostrar el ajuste de la selectividad ORR (O2 a H2O frente a O2 a H2O2) en las SAC Pt-N-C.

Principales métodos:

• La síntesis de nanotubos de carbono apoyó catalizadores de un solo átomo Pt-N-C.
• Se utilizó la espectroscopia de radiación de rayos X y la espectroscopia de Raman mejorada con nanopartículas aisladas.
• Utilizó modelos teóricos para un análisis exhaustivo.

Principales resultados:

• Se obtiene una selectividad sintonizable de O2 a H2O2 del 10% al 85% a 0,3 V mediante la alteración de la coordinación del dopante N.
• La coordinación piridina y pirólica favoreció la vía ORR de 4 electrones.
• La introducción de N grafítico en la segunda capa debilitó la unión *OOH, promoviendo la vía ORR de 2 electrones.

Conclusiones:

• El entorno químico local, específicamente la coordinación de N dopante, es crítico para dirigir la selectividad de ORR en Pt SAC.
• Demostró una estrategia para controlar con precisión el rendimiento electroquímico mediante la manipulación de la esfera de coordinación de catalizadores de un solo átomo.