Síntesis de electrocatalisadores metálico-nitrógeno-carbono con hidrocarburos aromáticos policíclicos dopados con...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• La electroquímica
• Catálisis

Sus antecedentes:

• El ajuste de las estructuras del sitio activo en electrocatalizadores de metal-nitrógeno-carbono (M-N-C) es crucial para mejorar el rendimiento.
• El control de la disposición atómica dentro de los catalizadores de M-N-C sigue siendo un desafío significativo.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar una estrategia de síntesis ascendente para los electrocatalizadores M-N-C con sitios activos sintonizables.
• Establecer correlaciones estructura-propiedad entre los catalizadores M-N-C y su rendimiento electrocatalítico.
• Investigar el impacto de los hidrocarburos aromáticos policíclicos N-dopados (N-PAH) en la estructura y función del sitio activo del catalizador.

Principales métodos:

• Síntesis de abajo hacia arriba utilizando hidrocarburos aromáticos policíclicos (N-PAH) atómicamente regulados como ligandos.
• Construcción de sitios activos de Fe-Nx dentro de los catalizadores Fex/RGO (óxido de grafeno reducido).
• Técnicas de caracterización detalladas y cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT).

Principales resultados:

• Se han sintetizado con éxito catalizadores Fex/RGO con sitios activos sintonizables de Fe-Nx utilizando N-PAH.
• Demostró que los átomos de N no coordinados en los N-PAH interrumpen la conjugación π, localizando los estados electrónicos en las fracciones Fe-N4.
• Fe1-N4/RGO exhibió un rendimiento significativamente mejorado de la reacción de reducción de oxígeno (ORR), con un aumento de 80 mV en el potencial de media onda (E1/2) y una mejora de 18 veces en la densidad de corriente (J) a 0,85 V en comparación con Fe1-N1/RGO.

Conclusiones:

• La estrategia de síntesis basada en N-PAH ofrece un mayor control sobre la preparación del electrocatalizador M-N-C.
• Los estados electrónicos localizados en los sitios activos de Fe-N4, inducidos por N-PAH, son clave para la actividad ORR superior.
• Este enfoque ofrece una vía prometedora para el diseño de electrocatalizadores M-N-C de alto rendimiento.