Modelado de materiales atómicos impulsados por experimentos: un estudio de caso que combina la espectroscopia de...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales computacionales
• Modelado atómico
• Aprendizaje automático en materiales

Sus antecedentes:

• La conciliación de simulaciones atómicas con datos experimentales es un desafío significativo en la ciencia de los materiales.
• Los métodos tradicionales se basan en una amplia optimización de la estructura, que es ineficiente y no siempre exitosa.
• Comprender los límites de la incorporación de oxígeno en el carbono amorfo (a-CO) es crucial para sus aplicaciones.

Objetivo del estudio:

• Introducir un método general que combine el aprendizaje automático atómico (ML) con observables experimentales para el modelado de materiales "diseño por experimento".
• Determinar el contenido máximo de oxígeno en el carbono amorfo (a-CO) antes de su descomposición en CO y CO₂.
• Para dilucidar la estructura atómica de a-CO utilizando una combinación de datos computacionales y experimentales.

Principales métodos:

• Desarrolló un nuevo enfoque que integra el aprendizaje automático atómico con observables experimentales.
• Empleado gran canónico Monte Carlo con un formalismo hamiltoniano modificado para generar configuraciones químicamente sólidas.
• Utilizó un modelo de espectroscopia de fotoelectrones de rayos X (XPS) basado en ML entrenado en datos GW y DFT, junto con un potencial interatómico ML.

Principales resultados:

• Identificó estructuras a-CO consistentes con las predicciones experimentales de XPS y energéticamente favorables según DFT.
• Desconvolvió con precisión los espectros XPS en contribuciones de motivos utilizando análisis de red, revelando inexactitudes en la interpretación experimental.
• Proporcionó información atómica sobre la estructura de a-CO, demostrando la capacidad del método para el modelado basado en experimentos.

Conclusiones:

• El método propuesto basado en el aprendizaje automático permite la generación de estructuras atómicas compatibles con los datos experimentales desde el diseño.
• Este enfoque permite la aclaración directa de las estructuras materiales a partir de observables experimentales con un alto realismo.
• El estudio proporciona información crítica sobre los límites estructurales y la estabilidad del carbono amorfo oxigenado (a-CO).