Cambio de estado de espín reversible inducido por protones en jaulas metálicas orgánicas octanucleares

Área de la Ciencia:

• Química de coordinación
• Ciencias de los materiales
• Química supramolecular

Sus antecedentes:

• Las jaulas metal-orgánicas (MOC) de cruce de espín (SCO) son materiales dinámicos para la detección y la conmutación molecular.
• Los MOC basados en hierro (III) ofrecen estabilidad en el aire, pero están poco explorados para las propiedades de SCO.
• Los materiales SCO existentes a menudo carecen de estabilidad o capacidad de respuesta a los estímulos ambientales.

Objetivo del estudio:

• Síntesis y caracterización de nuevos compuestos orgánicos de hierro con actividad de cruce de espín.
• Para investigar la influencia de los estímulos ambientales, específicamente el pH, en las propiedades magnéticas de estos Fe (III) MOC.
• Explorar el potencial de estos materiales como sensores magnéticos sensibles y conmutadores moleculares.

Principales métodos:

• Síntesis de dos nuevos compuestos orgánicos combinados Fe (III) utilizando un ligando bis-bidentado.
• Caracterización de la actividad del SCO por encima de la temperatura ambiente.
• Investigación de la conmutación magnética dependiente del pH mediante espectroscopia de RMN de 1H.
• Análisis de los cambios estructurales y electrónicos mediante EXAFS y cálculos teóricos.

Principales resultados:

• Síntesis exitosa de dos nuevos MOC de Fe (III) con una esfera de coordinación atípica de tipo {FeN6}.
• Demostración de la actividad de cruce por encima de la temperatura ambiente en estas jaulas de Fe (III).
• Observación del cambio magnético reversible en la solución provocado por las variaciones ácido/base.
• Identificación de la protonación/deprotonación en los sitios NH como el mecanismo para modular las propiedades magnéticas.

Conclusiones:

• Estas MOC de Fe ((III) son las primeras jaulas de Fe ((III) activas de SCO reportadas.
• Las jaulas exhiben modulación de estado de giro inducida por protones en varios sitios y niveles.
• Los materiales son prometedores como sensores magnéticos ajustables y conmutadores moleculares versátiles.
• Este trabajo amplía el alcance de los materiales SCO-activos y sus aplicaciones.