Una De Novo metaloenzima para la catálisis de fotorredóxido de cerio

Área de la Ciencia:

• La bioquímica
• Catálisis
• La fotoquímica

Sus antecedentes:

• La catálisis de fotorredóxido de cerio ofrece una activación leve de las moléculas.
• Los radicales intermedios se generan utilizando luz visible y complejos de lantánidos.
• Los enfoques enzimáticos para la catálisis fotorredóxica son muy buscados.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un andamio de proteínas de nuevo diseño para la catálisis fotorredóxica a base de cerio.
• Para permitir la escisión del enlace radical C-C de 1,2-diolos dentro de un sistema enzimático.
• Explorar la ingeniería de proteínas para mejorar el rendimiento de las enzimas y su aplicación en el biocatálisis de células enteras.

Principales métodos:

• Diseño de proteína de novo para crear un andamio de unión al cerio.
• Irradiación de luz visible para iniciar la escisión del enlace catalítico radical.
• Ingeniería de proteínas para mejorar la fotostabilidad y la unión a los metales.
• Muestra de superficie en Escherichia coli para la fotobiocatálisis de células enteras.

Principales resultados:

• Se creó con éxito una fotoenzima artificial dependiente del cerio.
• La enzima cataliza la escisión del enlace C-C radical de varios 1,2-diolos en solución acuosa.
• Las variantes diseñadas exhibieron una mejor fotoestabilidad y unión al metal.
• El sistema demostró eficacia tanto con las proteínas de unión de lantánidos diseñadas como con las naturales.
• La fotobiocatálisis de células enteras se logró mediante visualización superficial en *E. coli*.

Conclusiones:

• Se ha demostrado una nueva actividad enzimática fotorreductiva utilizando cerio.
• La fotoenzima artificial exhibe un amplio alcance de sustrato, incluidos los sustitutos de la lignina.
• El enfoque es versátil, aplicable tanto a las proteínas diseñadas como a las naturales.
• Este trabajo abre nuevas vías para la catálisis enzimática con un amplio potencial.