Mejora de la ventana de acidez de las zeolitas mediante la oxidación de la plantilla a baja temperatura con ozono

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Catálisis
• Química de las superficies

Sus antecedentes:

• El paso de calcinación posintética en la síntesis de zeolita impacta significativamente la evolución del sitio ácido y la distribución del aluminio.
• La calcinación tradicional a alta temperatura puede alterar las propiedades intrínsecas de las zeolitas, afectando su rendimiento catalítico.
• Comprender la evolución térmica de los sitios ácidos es crucial para optimizar las aplicaciones de la zeolita.

Objetivo del estudio:

• Investigar el impacto de la ozonización a baja temperatura como alternativa a la calcinación a alta temperatura para las zeolitas de alto contenido de sílice (SSZ-13).
• Para lograr un control sin precedentes sobre la acidez de la zeolita y la distribución del aluminio.
• Establecer un vínculo entre las condiciones de síntesis, la acidez y el rendimiento catalítico.

Principales métodos:

• Espectroscopia de la transformación de Fourier de las moléculas de la sonda adsorbida.
• Espectroscopia de resonancia magnética nuclear (RMN) en estado sólido.
• Absorción de iones de cobalto acuoso para medir la capacidad de cationes divalentes.

Principales resultados:

• La ozonización a baja temperatura conserva la acidez de Brønsted y el contenido de defectos al tiempo que minimiza la acidez de Lewis.
• Las zeolitas ozonizadas conservan la distribución de aluminio en estado puro, crucial para una alta capacidad de intercambio catiónico.
• La calcinación convencional en presencia de agua conduce al agotamiento del sitio ácido de Brønsted, especialmente en cristales pequeños.
• Se observó una clara correlación entre las condiciones de síntesis, la proximidad del aluminio y la capacidad de intercambio catiónico.

Conclusiones:

• La ozonización a baja temperatura seguida de activación térmica controlada es un método novedoso para ajustar la acidez de la zeolita.
• Este enfoque ofrece un control superior de la naturaleza y cantidad del sitio ácido en comparación con la calcinación convencional.
• Los hallazgos proporcionan información sobre la optimización de los catalizadores de zeolita para reacciones como la hidrogenación de CO2 a éter dimetilo.