Los sitios de Pd aislados atómicamente promueven la reducción electroquímica de CO a acetato a través de un mecanismo...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Ciencias de los materiales
• Catálisis

Sus antecedentes:

• La reacción electroquímica de reducción de CO (CORR) es una tecnología clave para la producción sostenible de acetato.
• El control de los pasos de protonación es crucial para mejorar la selectividad y la eficiencia del CORR.
• Los catalizadores existentes a menudo luchan con el control preciso de las vías de protonación intermedias.

Objetivo del estudio:

• Para sintetizar sitios de paladio (Pd) aislados atómicamente en nanohojas de cobre (Cu).
• Investigar cómo estos sitios Pd regulan la protonación de los productos intermedios clave en CORR.
• Para aclarar el mecanismo de formación selectiva de acetato a través de CORR.

Principales métodos:

• Síntesis de los sitios Pd en las nanohojas de Cu.
• Caracterización electroquímica que incluye estudios sobre el efecto de los isótopos cinéticos.
• Análisis de las vías de protonación y reacción intermedias.
• Prueba de estabilidad a largo plazo en un conjunto de electrodos de membrana.

Principales resultados:

• Los sitios de Pd con activación de agua moderada aumentan la protonación de *CO a *COH, el paso que determina la velocidad.
• Los sitios Pd promueven la formación de productos intermedios *COH-*CO.
• La protonación preferente del grupo C-OH en *COH-*CO por sitios Pd conduce a la formación de *CCO.
• Se logró un 59,5% de eficiencia Faraday de acetato a -0,78 V frente a RHE y una densidad de corriente parcial de 286 mA cm^-2 a -0,86 V frente a RHE.
• Se ha demostrado una estabilidad a largo plazo de 500 h a 100 mA cm−2.

Conclusiones:

• Los sitios Pd aislados atómicamente en las nanohojas de Cu regulan efectivamente la protonación en CORR.
• Esta estrategia permite la formación selectiva de acetato mediante el control de las vías intermedias.
• Los hallazgos revelan un nuevo mecanismo para promover el CORR selectivo a través del ajuste estructural y electrónico del catalizador.