Regulación de la esfera de coordinación local de átomos individuales en la interfaz atómica para una reacción de...

Área de la Ciencia:

• Catálisis
• Ciencias de los materiales
• La electroquímica

Sus antecedentes:

• Los catalizadores de un solo átomo (SAC) son vitales para una catálisis eficiente de la reacción de evolución del oxígeno (OER).
• Los problemas de durabilidad de los SAC en condiciones adversas de REA limitan su aplicación práctica.
• Las interacciones débiles entre el soporte metálico y la disolución del metal comprometen el rendimiento del SAC.

Objetivo del estudio:

• Mejorar el rendimiento y la durabilidad de los catalizadores monoatómicos para la reacción de evolución del oxígeno (OER).
• Para regular sistemáticamente la coordinación local de los átomos de iridio (Ir SAC) en una superficie de óxido de níquel (NiO).
• Investigar el impacto de la coordinación atómica personalizada en la actividad y la estabilidad de los OER.

Principales métodos:

• Modulación a nivel atómico de la localización estérica de las Ir SAC en la superficie del NiO.
• Espectroscopia de absorción de rayos X (XAS) para analizar las interacciones entre el metal y el soporte.
• Operando la absorción de rayos X y las espectroscopias de Raman para la caracterización in situ.
• Pruebas de actividad de dependencia del pH para evaluar el rendimiento catalítico.

Principales resultados:

• Los átomos únicos de Ir incrustados (Ir_emb-NiO) mostraron un aumento de 2 veces en la interacción de la segunda capa de Ir-Ni, lo que indica enlaces más fuertes de soporte metálico.
• Ir_emb-NiO exhibió una actividad de masa alcalina superior y una durabilidad a largo plazo (1 mV/h de degradación) en comparación con el Ir₂ comercial y los SAC de Ir convencionales.
• Los estudios operando revelaron sitios de Ir atómicos de alta valencia en NiOOH, utilizando un mecanismo de oxígeno en celosía y eludiendo las relaciones de escala tradicional.
• La interacción mejorada Ir-Ni impartió rigidez estructural, mitigando la disolución de Ir y asegurando una cinética OER sostenida.

Conclusiones:

• La adaptación de la esfera de coordinación de las SAC de IR mediante su incorporación a NiO mejora significativamente el rendimiento y la durabilidad de las REA.
• Las interacciones más fuertes entre el metal y el soporte son clave para evitar la disolución del metal y mantener la estabilidad del catalizador.
• Las IR SAC integradas funcionan a través de un mecanismo de oxígeno en celosía, ofreciendo una nueva vía más allá de las limitaciones de la catálisis OER convencional.