La cooperatividad de CuFe en la interfaz membrana-electrodo provoca un mecanismo en tándem para la reducción...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Ciencias de los materiales
• Energía sostenible

Sus antecedentes:

• El logro de una alta cinética y selectividad en la reacción de reducción de oxígeno (ORR) es crucial para las tecnologías de energía sostenible.
• Los electrocatalizadores no preciosos actuales luchan para mejorar simultáneamente la frecuencia de rotación ORR y la eficiencia Faradaic H2O (FE).

Objetivo del estudio:

• Desarrollar nuevos electrodos de doble capa híbrida (HBM) utilizando metales abundantes en la tierra para controlar la transferencia de electrones acoplados a protones (PCET) para una ORR eficiente.
• Investigar el rendimiento de un sitio activo de CuFe inspirado en la oxidasa apoyado en un HBM de tris ((2-piridilmetil) amina para ORR.

Principales métodos:

• Fabricación de electrodos de membrana híbrida de dos capas (HBM) que incorporan centros metálicos abundantes en tierra (CuFe).
• Caracterización electroquímica de los HBM para la actividad y la selectividad de la reacción de reducción de oxígeno (ORR).
• Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para aclarar los mecanismos de reacción.
• Construcción y ensayo de una batería de Zn-aire utilizando el CuFe HBM desarrollado.

Principales resultados:

• El CuFe HBM bimetálico demostró una actividad ORR 1,4 veces mayor en comparación con los sistemas monometálicos.
• Logró la mayor eficiencia Faradaic H2O (FE) de ~94% entre los HBM probados (Cu, Fe, Ni, Co).
• La incorporación de un portador de protones terminado en nitrilo aumentó la corriente ORR en 1.7 veces, en contraste con los entornos hidrofóbicos anteriores.

Conclusiones:

• El CuFe HBM desarrollado controla eficazmente el PCET interfacial, lo que conduce a un mejor rendimiento de ORR.
• Los cálculos de DFT revelaron un efecto sinérgico, permitiendo tanto vías directas de 4e como paralelas de 2e + 2e para ORR de alto rendimiento.
• La tecnología HBM muestra un valor práctico en aplicaciones como las baterías de aire de Zn, allanando el camino para nuevos principios de diseño de catalizadores.