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Enzymes02:34

Enzymes

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Inside living organisms, enzymes act as catalysts for many biochemical reactions involved in cellular metabolism. The role of enzymes is to reduce the activation energies of biochemical reactions by forming complexes with its substrates. The lowering of activation energies favor an increase in the rates of biochemical reactions.
Enzyme deficiencies can often translate into life-threatening diseases. For example, a genetic abnormality resulting in the deficiency of the enzyme G6PD...
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Reduction of Alkenes: Asymmetric Catalytic Hydrogenation02:17

Reduction of Alkenes: Asymmetric Catalytic Hydrogenation

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Catalytic hydrogenation of alkenes is a transition-metal catalyzed reduction of the double bond using molecular hydrogen to give alkanes. The mode of hydrogen addition follows syn stereochemistry.
The metal catalyst used can be either heterogeneous or homogeneous. When hydrogenation of an alkene generates a chiral center, a pair of enantiomeric products is expected to form. However, an enantiomeric excess of one of the products can be facilitated using an enantioselective reaction or an...
3.2K
Introduction to Mechanisms of Enzyme Catalysis01:13

Introduction to Mechanisms of Enzyme Catalysis

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For many years, scientists thought that enzyme-substrate binding took place in a simple "lock-and-key" fashion. This model stated that the enzyme and substrate fit together perfectly in one instantaneous step. However, current research supports a more refined view scientists call induced fit. The induced-fit model expands upon the lock-and-key model by describing a more dynamic interaction between enzyme and substrate. As the enzyme and substrate come together, their interaction causes...
7.9K
Enzyme Inhibition01:30

Enzyme Inhibition

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Inhibitors are molecules that reduce enzyme activity by binding to the enzyme. In a normally functioning cell, enzymes are regulated by a variety of inhibitors. Drugs and other toxins can also inhibit enzymes. Some inhibitors bind to the enzyme’s active site, while others inhibit enzymatic activity by binding to other sites on the protein structure.
77.9K
Catalysis02:50

Catalysis

26.6K
The presence of a catalyst affects the rate of a chemical reaction. A catalyst is a substance that can increase the reaction rate without being consumed during the process. A basic comprehension of a catalysts’ role during chemical reactions can be understood from the concept of reaction mechanisms and energy diagrams.
26.6K
Regioselectivity and Stereochemistry of Hydroboration02:36

Regioselectivity and Stereochemistry of Hydroboration

8.0K
A significant aspect of hydroboration–oxidation is the regio- and stereochemical outcome of the reaction.
Hydroboration proceeds in a concerted fashion with the attack of borane on the π bond, giving a cyclic four-centered transition state. The –BH2 group is bonded to the less substituted carbon and –H to the more substituted carbon. The concerted nature requires the simultaneous addition of –H and –BH2 across the same face of the alkene giving syn...
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Inhibición bimetálica reversible para modular la selectividad durante la catálisis

Emmanuel Serrano-Díez1, Alejandra Pita-Milleiro1, Jesús Rangel-García1

  • 1Instituto de Investigaciones Químicas (IIQ), Departamento de Química Inorgánica and Centro de Innovación en Química Avanzada (ORFEO-CINQA), Universidad de Sevilla and Consejo Superior de Investigaciones Científicas (CSIC). Avenida Américo Vespucio 49, 41092 Sevilla, Spain.

Journal of the American Chemical Society
|December 23, 2024
PubMed
Resumen

Los complejos de oro inhiben de manera reversible los catalizadores de iridio, mejorando la selectividad en la hidrogenación de alquinos. Esta estrategia de inhibición bimetálica mejora la formación de olefinas al prevenir la sobre-reducción, ofreciendo un nuevo enfoque para la catálisis.

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Área de la Ciencia:

  • Química organometálica
  • Catálisis
  • Catálisis homogénea

Sus antecedentes:

  • Los complejos bimetales a menudo mejoran la actividad catalítica en comparación con los sistemas monometálicos.
  • El concepto de usar un segundo metal para disminuir intencionalmente la actividad catalítica (inhibición) es menos explorado.
  • El complejo de iridio Vaska es un catalizador icónico para las reacciones de hidrogenación.

Objetivo del estudio:

  • Explorar la inhibición bimetálica reversible como estrategia para controlar la actividad catalítica y la selectividad.
  • Para sintetizar y caracterizar los complejos de oro electrófilo como inhibidores potenciales para un catalizador a base de iridio.
  • Investigar el mecanismo de inhibición y su efecto sobre la semihidrogenación alquina.

Principales métodos:

  • Síntesis de nueve complejos electrófilos de oro (Au(PR3) ((NTf2)).
  • Caracterización de los complejos heterometálicos de Ir-Au formados in situ.
  • Aplicación de complejos de oro como inhibidores en la semihidrogenación de alquinas terminales e internas catalizadas por el complejo Vaska.
  • Estudios computacionales para elucidar el mecanismo de inhibición y las vías catalíticas.

Principales resultados:

  • Los complejos de oro electrófilo, excepto los estéricamente obstaculizados, forman complejos bimetálicos Ir-Au con enlaces dativos Ir → Au.
  • Estas estructuras bimetálicas muestran una fuerte preferencia por la formación de olefinas en la hidrogenación de alquinos, minimizando la sobrereducción.
  • Los estudios computacionales confirmaron la formación reversible de estructuras heterometálicas y el papel del oro en la pasivación del iridio.
  • La estrategia de inhibición aumentó significativamente la selectividad hacia los productos de olefinas deseados en comparación con el catalizador de iridio no inhibido.

Conclusiones:

  • La inhibición bimetálica reversible utilizando complejos de oro es una estrategia efectiva para controlar la selectividad en la hidrogenación alquina catalizada por iridio.
  • La formación de especies heterobimetálicas de Ir-Au modula la actividad catalítica del centro de iridio, lo que conduce a una mayor selectividad de las olefinas.
  • Este trabajo presenta un nuevo enfoque para el diseño de catalizadores mediante el aprovechamiento de las interacciones inhibitorias para mejorar el rendimiento catalítico.