Dirigir la configuración de absorción de los intermediarios sobre los electrocatalizadores basados en Pd hacia una...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Ciencias de los materiales
• Catálisis

Sus antecedentes:

• Los catalizadores de paladio (Pd) son eficaces para la reducción electroquímica de CO2 a CO.
• La desactivación del catalizador por envenenamiento por CO, debido a la fuerte adsorción de CO en los sitios de Pd, limita el rendimiento.
• Comprender las configuraciones de adsorción de CO es clave para mejorar la estabilidad del catalizador.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar una estrategia para mitigar el envenenamiento por CO en los catalizadores basados en Pd para la electroreducción de CO2.
• Mejorar la selectividad y la estabilidad de la producción de CO utilizando nanohojas de Pd ultrafinas.
• Investigar el papel de la codificación de Cu y Zn en las configuraciones de adsorción de CO y el rendimiento del catalizador.

Principales métodos:

• Síntesis de nanohojas ultrafinas de paladio-cobre-zinco (PdCuZn) (NS).
• Caracterización electroquímica, incluida la ventana de potencial de reducción de CO2 y las mediciones de la eficiencia Faradaic (FECO).
• Espectroscopia in situ, análisis de rayos X y simulaciones teóricas para estudiar la estructura del catalizador y la adsorción de CO.

Principales resultados:

• PdCuZn NS catalizó la producción de CO en una amplia ventana de potencial (-0,28 a -0,78 V frente a RHE).
• Se obtiene un FECO máximo del 96% a -0,35 V con una estabilidad excepcional (100 h a ~95% FECO).
• Codoping optimizó la estructura electrónica Pd, debilitó la unión * CO y favoreció las configuraciones lineales * CO.

Conclusiones:

• La incorporación simultánea de Cu y Zn en Pd NS alivia efectivamente el envenenamiento por CO.
• La estrategia optimiza las configuraciones de adsorción de CO, reduciendo las barreras energéticas de desorción.
• Este trabajo proporciona un principio de diseño para el desarrollo de electrocatalizadores altamente selectivos y estables basados en Pd para la conversión de CO2.