Sitios de Zn coordinadamente insaturados inducidos por irradiación iónica para la hidrogenación mejorada de CO

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Catálisis
• Ciencias de la superficie

Sus antecedentes:

• La ingeniería de defectos es crucial para la catálisis de óxidos metálicos.
• El control de los sitios metálicos insaturados coordinadamente es difícil debido a la inestabilidad.
• La catálisis de ZnO se ve obstaculizada por especies de Zn inestables.

Objetivo del estudio:

• Para diseñar sitios de zinc insaturado coordinadamente estables y activos en las superficies de ZnO.
• Investigar el papel de estos sitios de CUZ en la hidrogenación de CO.
• Desarrollar un nuevo método para crear sitios de defectos estables en catalizadores de óxido.

Principales métodos:

• Irradiación de iones de argón de alto flujo (Ar+) por encima de las temperaturas de recristalización.
• Microscopía de sondeo de barrido a baja temperatura (LT-SPM).
• Espectroscopia de fotoelectrones de rayos X bajo presión ambiente (AP-XPS).
• Espectroscopía infrarroja de ligando de superficie (SLIR).
• Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT).

Principales resultados:

• Se generaron sitios de CUZ bien definidos en superficies de ZnO{101̅0}.
• Estos sitios CUZ en los bordes de los pasos <12̅10> mostraron una mayor estabilidad y actividad para la hidrogenación de CO.
• Se identificó un mecanismo distinto de disociación de CO asistido por hidrógeno, que difiere de las vías de formato.
• Se logró un rendimiento estable de conversión de gas de síntesis cuando se combinó ZnO con zeolitas.

Conclusiones:

• La irradiación iónica es un método eficaz para crear sitios de defectos estables en catalizadores de óxido.
• Los sitios de CUZ en los bordes del paso son los sitios activos dominantes para la hidrogenación de CO en ZnO.
• Este trabajo proporciona información sobre las relaciones estructura-actividad del catalizador de ZnO y permite el diseño racional del catalizador.