La adsorción de dióxido de carbono y nitrato impulsada por el oxígeno en el cobre: un camino hacia una...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Catálisis
• Ciencias de los materiales

Sus antecedentes:

• El acoplamiento electroquímico de dióxido de carbono (CO2) y nitrato (NO3) ofrece una vía sostenible para la síntesis de urea y la desnitrificación de aguas residuales.
• La adsorción aleatoria ineficaz de los reactivos en los catalizadores de cobre limita el acoplamiento C-N y el rendimiento de urea.

Objetivo del estudio:

• Investigar cómo el oxígeno residual en la celosía de las nanohojas de cobre derivadas de óxidos (O_L-Cu) influye en el acoplamiento electrocatalítico de CO₂ y NO₃.
• Mejorar la eficiencia y la selectividad de la producción de urea mediante la mejora de la cinética de acoplamiento C-N.

Principales métodos:

• Síntesis de nanohojas de cobre derivadas del óxido (O_L-Cu).
• Caracterización electroquímica, incluida la voltametría cíclica y la cronoamperometría.
• Mediciones espectroscópicas in situ (por ejemplo, FTIR) para identificar los intermediarios de la reacción.
• Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para aclarar los mecanismos de reacción.

Principales resultados:

• O_L-Cu genera sitios de cobre con deficiencia de electrones (Cu^δ+) que mejoran la adsorción de CO₂ y estabilizan los intermedios de *CO.
• Los sitios Cu^δ+ promueven la adsorción direccional de NO₃^- y la coadsorción adyacente de los intermediarios clave (*CO, *NO₃, *OCNO).
• Logró un alto rendimiento de urea de 298.67 mmol h-1 g-1 con una eficiencia Faradaic del 31.71% a -0.7 V frente a RHE y una alta densidad de corriente.

Conclusiones:

• El oxígeno residual de la red en O_L-Cu es crucial para afinar la estructura electrónica y crear sitios activos Cu^δ+.
• Los sitios Cu^δ+ facilitan la coadsorción adyacente, mejorando significativamente la cinética de acoplamiento C-N y la selectividad de la urea.
• Este trabajo proporciona una nueva estrategia para la síntesis eficiente de urea y la desnitrificación simultánea de aguas residuales utilizando catalizadores de cobre a medida.