Ingeniería de la acidez de Lewis de los sitios de un solo átomo de Fe a través de la afinación a nivel atómico de la...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Ciencias de los materiales
• Catálisis

Sus antecedentes:

• Los catalizadores de Fe (Fe-N-C) con soporte de carbono dopados con nitrógeno con sitios activos de Fe-N4 son prometedores para las reacciones de reducción de oxígeno (ORR).
• La optimización de la estructura de los sitios activos de Fe-N4 para mejorar el rendimiento de ORR es un desafío significativo.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar una estrategia innovadora para mejorar la actividad y la cinética de la ORR mediante la ingeniería de la acidez de Lewis de los sitios de Fe-N4.
• Para ajustar la geometría de coordinación espacial de Fe para lograr una acidez óptima de Lewis.

Principales métodos:

• Cálculos teóricos para predecir la actividad ORR de los sitios de Fe1-N4SO2.
• Síntesis de un catalizador de sitio de un solo átomo de Fe (SAC) con sitios Fe1-N4SO2 utilizando una estrategia de coordinación encapsulada en jaula molecular.

Principales resultados:

• Los cálculos teóricos indicaron que los sitios Fe1-N4SO2 poseen una acidez de Lewis favorable para ORR, optimizando las energías de adsorción de los intermedios clave.
• El catalizador Fe1-N4SO2/NC sintetizado exhibió un rendimiento ORR sobresaliente tanto en medios alcalinos (E1/2 = 0,910 V) como en medios ácidos (E1/2 = 0,772 V).
• El catalizador superó a los Pt/C comerciales y a los SAC de Fe tradicionales.

Conclusiones:

• Los sitios Fe1-N4SO2 diseñados demuestran una actividad y cinética ORR superiores.
• El catalizador muestra un potencial significativo para su aplicación en baterías de aire-Zn de estado cuasi sólido en un amplio rango de temperaturas.