Diseño de conjuntos de datos específicos para las predicciones de selectividad regional en sustratos complejos

Área de la Ciencia:

• Química orgánica
• Química computacional
• Aprendizaje automático

Sus antecedentes:

• La predicción de la regioselectividad en la funcionalización C ((sp3) -H es crucial para la química sintética.
• Los métodos actuales a menudo se basan en la extrapolación intuitiva de sustratos modelo, lo que limita la precisión de las moléculas complejas.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar modelos de aprendizaje automático para predecir la regioselectividad de la funcionalización C ((sp3) -H.
• Investigar la eficacia de las estrategias de aprendizaje activo en la compilación de conjuntos de datos eficientes para la formación de modelos.
• Proporcionar una alternativa cuantitativa y basada en datos a los métodos tradicionales de predicción de la reactividad.

Principales métodos:

• Curated un conjunto de datos para oxidaciones de dioxiranos de la literatura existente.
• Desarrolló y comparó varias funciones de adquisición para la selección de conjuntos de datos basados en el aprendizaje activo.
• Reactividad y incertidumbre del modelo estimadas en las funciones de adquisición de aprendizaje activo.
• Validación experimental del flujo de trabajo en sustratos complejos y borilación de radicales C-H.

Principales resultados:

• Las funciones de adquisición de aprendizaje activo que incorporan reactividad e incertidumbre superaron a los métodos basados en la similitud.
• La curaduría de conjuntos de datos utilizando funciones de adquisición redujo significativamente el número de puntos de datos requeridos.
• Los conjuntos de datos más pequeños diseñados por máquina lograron predicciones precisas donde los conjuntos de datos más grandes y seleccionados al azar fallaron.
• El flujo de trabajo desarrollado demostró su aplicabilidad a la predicción de la regioselectividad en la borilación de radicales arenosas C-H.

Conclusiones:

• Los modelos de aprendizaje automático, particularmente cuando se entrenan en conjuntos de datos curados por aprendizaje activo, ofrecen un enfoque poderoso y eficiente para predecir la regioselectividad de la funcionalización C-H.
• Esta metodología basada en datos proporciona una alternativa cuantitativa y confiable a los métodos tradicionales, a menudo menos precisos, para moléculas complejas.
• El flujo de trabajo desarrollado agiliza el proceso de predicción, reduciendo el esfuerzo experimental y mejorando la precisión.