Auto desencadenante de un microambiente localmente alcalino de Co₄Fe₆ para la electrosíntesis de amoníaco neutro de...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Ciencias de los materiales
• Catálisis
• Química del medio ambiente

Sus antecedentes:

• La reacción electroquímica de reducción de nitrato (eNO3-RR) al amoníaco (NH3) es crucial para la síntesis sostenible de NH3 y la remediación de nitrato.
• Los electrocatalizadores actuales basados en Fe a menudo requieren condiciones alcalinas duras o metales nobles para un rendimiento eficiente en medios neutros.
• La cinética dependiente del pH y las limitaciones de la escisión del agua dificultan el desarrollo de electrocatalizadores eNO3-RR eficientes en electrolitos neutros.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un electrocatalizador eficiente para la reducción de nitratos a amoníaco en medios neutros.
• Investigar el mecanismo de auto-activación de la alcalinidad localizada para mejorar la actividad eNO3-RR.
• Demostrar el potencial de las aleaciones a base de Fe para la tecnología sostenible de reciclaje de nitratos.

Principales métodos:

• Síntesis y caracterización del electrocatalizador de aleación Co4Fe6.
• Evaluación electroquímica del rendimiento de eNO3-RR en electrolito neutro.
• Estudios in situ/operando para comprender el mecanismo de reacción y los efectos de pH localizados.
• Pruebas de estabilidad a largo plazo en un ensamblador de electrodos de membrana (MEA).

Principales resultados:

• El electrocatalizador Co4Fe6 exhibió una alta eficiencia Faradaic NH3 (FE) del 98.6% y una selectividad del 99.9% a -0.69 V frente a RHE.
• El catalizador demostró una alcalinidad localizada de auto desencadenamiento, superando las limitaciones de pH convencionales en medios neutros.
• Los sitios duales sinérgicos de Co-Fe facilitaron las vías de reacción óptimas y la disociación de agua equilibrada con la protonación de NO2.
• Se consigue una alta densidad de corriente (100 mA cm-2) con >96% de NH3 FE y una estabilidad de más de 500 h en un MEA.

Conclusiones:

• El electrocatalizador Co4Fe6 permite una reducción electroquímica eficiente y selectiva de nitrato a amoníaco en medios neutros.
• La alcalinidad localizada auto desencadenada es un factor clave para mejorar el rendimiento de eNO3-RR en aleaciones basadas en Fe.
• Este trabajo ofrece una vía prometedora para el reciclaje sostenible de nitratos sin depender de electrolitos alcalinos o metales nobles.