Formación de enlaces C-C dependientes del transporte de masa para la electrorreducción de CO con cationes alcalinos

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Ciencias de los materiales
• Catálisis

Sus antecedentes:

• Se sabe que la identidad del catión electrolito influye en la selectividad del multicarbono (C2+) en la electrorreducción de CO2 y CO.
• Estudios anteriores, a menudo utilizando configuraciones de células H, sugieren un efecto de tamaño catiónico, pero las limitaciones del transporte de masas pueden distorsionar los hallazgos, especialmente para la reducción de CO.

Objetivo del estudio:

• Investigar el efecto de la identidad catiónica del electrolito en la selectividad del C2+ en la electrorreducción de CO utilizando electrolizadores de flujo tipo electrodo de difusión de gas (GDE).
• Aclarar el papel de la hidratación y concentración de cationes en los mecanismos de electrorreducción de CO.

Principales métodos:

• Se utilizaron electrolizadores de flujo tipo GDE para minimizar las limitaciones de transporte de masa.
• Identidad del catión alcalino (Li+, Na+, K+, Cs+) y concentración en el electrolito variados sistemáticamente.
• Se analizó la selectividad del producto C2+ y la cobertura superficial de CO.

Principales resultados:

• La selectividad de C2+ en el cobre (Cu) era independiente de la identidad del catión alcalino cuando no existían limitaciones de transporte de CO.
• Las altas concentraciones de cationes fuertemente hidratados (por ejemplo, Li +) inhiben la formación de C2 + durante la reducción de CO.
• Los cationes débilmente hidratados (por ejemplo, K +) mantuvieron la selectividad de C2 + incluso a concentraciones más altas.
• La cobertura superficial de CO fue en gran medida independiente de la identidad catiónica en concentraciones bajas, pero fuertemente dependiente en concentraciones altas.

Conclusiones:

• El efecto catiónico sobre la selectividad de C2+ en la electrorreducción de CO está relacionado principalmente con la hidratación y la concentración de cationes, no solo con la identidad, especialmente en condiciones que minimizan las limitaciones del transporte de masas.
• La comprensión de las interacciones catión-electrolito es crucial para optimizar la electrorreducción de CO a productos multicarbónicos valiosos.