Impacto de los átomos de hetero núcleo en la electrorreducción en nanocúmulos de plata atómicamente precisos

Área de la Ciencia:

• Nanocatálisis
• Catálisis heterogénea
• Química de las superficies

Sus antecedentes:

• El control de la síntesis de nanopartículas es clave para el rendimiento catalítico.
• Los efectos internos del átomo en las nanopartículas metálicas son cruciales para la catálisis.
• Los nanocúmulos atómicamente precisos sirven como sistemas modelo para estudios fundamentales.

Objetivo del estudio:

• Para sintetizar y comparar los nanocúmulos PtAg24 y AuAg24 con estructuras idénticas.
• Para investigar el impacto de los átomos de metal del núcleo (Pt vs. En el caso de las reacciones electroquímicas de reducción de CO2 (eCO2RR).
• Elucidar los mecanismos atómicos que rigen la actividad catalítica y la selectividad.

Principales métodos:

• Transformación de la estructura inducida por el intercambio de ligandos y el intercambio galvánico para la síntesis de nanocúmulos.
• Prueba de reacción electroquímica de reducción de CO2 (eCO2RR).
• Espectroscopia operando y cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT).

Principales resultados:

• Los nanocúmulos de AuAg24 exhibieron una actividad eCO2RR ~4 veces mayor que la de PtAg24.
• AuAg24 mostró una selectividad de CO > 70%, mientras que PtAg24 tenía < 30%.
• AuAg24 demostró una alta densidad de corriente parcial de CO (-202,2 mA cm-2) y estabilidad.

Conclusiones:

• El átomo central influye críticamente en la actividad y la selectividad de eCO2RR.
• El rendimiento superior de AuAg24 se atribuye a la adsorción intermedia de CO más débil y a las barreras energéticas más bajas.
• Los nanocúmulos atómicamente precisos ofrecen información valiosa para el diseño de catalizadores eficientes para aplicaciones de energía renovable.