Altas tasas de error estructural en bases de datos MOF "preparadas para el cálculo" descubiertas mediante la...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Química computacional
• La cristalografía

Sus antecedentes:

• Las bases de datos preparadas para la computación son cruciales para el cribado de alto rendimiento (HTS) y el aprendizaje automático en el descubrimiento de materiales.
• La integridad estructural de las bases de datos de marco metálico-orgánico (MOF, por sus siglas en inglés) es en gran medida no cuantificada, lo que podría afectar a la fiabilidad de los modelos HTS y ML.
• Las bases de datos MOF existentes pueden contener estructuras químicamente inválidas, lo que lleva a resultados de cribado computacional inexactos.

Objetivo del estudio:

• Introducir MOSAEC, un nuevo algoritmo para detectar estructuras de MOF químicamente inválidas basadas en estados de oxidación de metales.
• Cuantificar la prevalencia de errores estructurales en las principales bases de datos del MOF y en los estudios HTS.
• Mejorar la fiabilidad del descubrimiento de materiales computacionales utilizando MOF.

Principales métodos:

• Desarrollo del algoritmo MOSAEC para identificar estructuras de MOF químicamente inválidas mediante el análisis de los estados de oxidación de los metales.
• Validación manual de MOSAEC con respecto a las 14.796 estructuras MOF de la base de datos del CdR.
• Examen de más de 1,9 millones de estructuras en 14 de las principales bases de datos del MOF y análisis de estructuras de 8 estudios HTS.

Principales resultados:

• MOSAEC logró una precisión del 96% en la detección de estructuras de MOF químicamente inválidas durante la validación manual.
• Se encontraron tasas de error estructural superiores al 40% en la mayoría de las 14 bases de datos principales del MOF analizadas.
• El análisis reveló que el 52% de los candidatos a MOF de alto rendimiento de estudios recientes de HTS eran químicamente inválidos.

Conclusiones:

• El algoritmo MOSAEC identifica efectivamente las estructuras de MOF químicamente inválidas, mejorando la calidad de los datos para la detección computacional.
• Una proporción significativa de las estructuras MOF en las principales bases de datos y estudios HTS contienen errores, lo que requiere la validación de los datos.
• Mejorar la fidelidad estructural de las bases de datos MOF es fundamental para el descubrimiento confiable de materiales a través de HTS y aprendizaje automático.