Aplicación del aprendizaje activo hacia la construcción de un modelo generalizable para el acoplamiento cruzado...

Área de la Ciencia:

• Química computacional
• Aprendizaje automático en química
• Síntesis orgánica

Sus antecedentes:

• El desarrollo de modelos de aprendizaje automático para la predicción de rendimiento se enfrenta a desafíos en la exploración de vastos espacios de condición y sustrato.
• La experimentación de alto rendimiento (HTE) es crucial para generar datos, pero requiere estrategias eficientes para navegar por la diversidad química.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar y validar una estrategia de aprendizaje activo para el mapeo del espacio del sustrato en el acoplamiento de electrófilos cruzados catalizados por Ni/fotorredox.
• Construir un modelo de predicción de rendimiento eficiente de datos para un gran espacio químico virtual.

Principales métodos:

• Aprendizaje activo empleado, específicamente consulta de incertidumbre, para construir rápidamente un modelo de predicción de rendimiento.
• Utilizó la teoría funcional de la densidad (DFT) y las huellas dactilares de Morgan para construir un modelo forestal aleatorio.
• Centrado en la expansión de un modelo inicial en nuevos espacios químicos utilizando datos adicionales mínimos.

Principales resultados:

• Se construyó un modelo para 22240 compuestos utilizando menos de 400 puntos de datos.
• El modelo se expandió con éxito a 33.312 compuestos con menos de 100 reacciones adicionales.
• El modelo de aprendizaje activo superó significativamente a un modelo basado en datos seleccionados al azar para predecir reacciones exitosas.

Conclusiones:

• El aprendizaje activo, combinado con la caracterización DFT, permite el modelado predictivo eficiente de datos para reacciones con amplios ámbitos.
• Las características clave de DFT, como la energía LUMO del radical alquilo, son críticas para el rendimiento y la generalización del modelo.
• Se prevé que este enfoque ayude a la comunidad de química orgánica sintética a construir modelos predictivos de manera eficiente.