Catalizadores de doble átomo para la reacción de reducción de oxígeno: desentrañar estructuras atómicas bajo...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• La electroquímica
• Catálisis

Sus antecedentes:

• Las células de combustible de membrana de intercambio de protones (PEMFC) se basan en catalizadores eficientes de reacción de reducción de oxígeno (ORR).
• Los catalizadores de doble átomo metal-nitrógeno-carbono (M-N-C) son alternativas prometedoras al platino.
• La comprensión de la evolución estructural dinámica de los DAC en condiciones de funcionamiento es crucial pero desafiante.

Objetivo del estudio:

• Investigar la evolución estructural dinámica de 186 DACs heteronucleares FeM-N-C bajo diferentes potenciales electroquímicos.
• Para aclarar el mecanismo catalítico y predecir el potencial limitante de la ORR.
• Para identificar los DAC que superan el rendimiento de los catalizadores basados en platino.

Principales métodos:

• Se utilizaron diagramas de fase termodinámicos para analizar 186 DACs de FeM-N-C heteronucleares.
• Investigó la influencia de los potenciales aplicados en las estructuras activas del sitio.
• Examinó el mecanismo catalítico de los sitios metálicos modificados electroquímicamente.

Principales resultados:

• Las estructuras ligadas a OH se vuelven predominantes en potenciales aplicados más altos, lo que indica que los sitios activos modificados electroquímicamente gobiernan la actividad.
• El potencial limitante de ORR se puede predecir con precisión a partir de diagramas de fase.
• 29 de 186 DAC superaron al platino, con los DAC FeCo-N-C mostrando la mayor actividad.

Conclusiones:

• Los cambios estructurales dinámicos en condiciones de reacción son críticos para mejorar el rendimiento electrocatalítico del DAC.
• Los DAC FeCo-N-C representan un catalizador ORR muy activo y prometedor para las PEMFC.
• Las predicciones computacionales se alinean bien con los hallazgos experimentales, validando el enfoque.