Microdroplet Surface impulsa y acelera la fotólisis de nitrato controlada por protones y dependiente de su tamaño

Área de la Ciencia:

• Química de la atmósfera
• Ciencias del medio ambiente
• Química Física

Sus antecedentes:

• La fotólisis de partículas de nitrato libera especies reactivas de nitrógeno oxidado (HONO y NOx), lo que afecta la calidad del aire y el clima.
• Los datos existentes sobre las tasas de fotólisis de nitrato muestran una variabilidad significativa, con roles poco claros para los protones y la interfaz aire-agua en los aerosoles.
• Comprender estos procesos es crucial para el modelado atmosférico preciso.

Objetivo del estudio:

• Investigar la influencia del pH y el tamaño de las gotas en los coeficientes de velocidad de fotólisis de nitrato en las microgotas.
• Para aclarar las funciones de los protones y la interfaz aire-agua en la fotólisis de nitrato dentro de aerosoles diluidos.
• Resolver las discrepancias en las tasas de fotólisis de nitrato reportadas y explicar la variabilidad atmosférica.

Principales métodos:

• Utilizó la espectroscopia Raman confocal y las técnicas de pinza óptica en aerosol.
• Coeficientes de velocidad de fotólisis de nitrato medidos (j) en microgotas en un rango de pH (3,2-7,4) y de radios (3,7 μm a 6,0 mm).
• Analizó la dependencia de las tasas de fotólisis en el pH y el tamaño de las gotas, identificando puntos de inflexión.

Principales resultados:

• Los coeficientes de velocidad de fotólisis de nitrato oscilaron entre 5,28 × 10−8 y 9,07 × 10−6 s−1.
• Las tasas de fotólisis eran independientes del pH por debajo de 6,5 y disminuían con el aumento del pH por encima de 6,5.
• Se identificó un radio de punto de inflexión (r * = 706 μm), por debajo del cual la fotólisis se escalaba inversamente con el radio, lo que indica el dominio de la superficie.

Conclusiones:

• La fotólisis del nitrato se produce predominantemente en la interfaz aire-agua en microgotas.
• El mecanismo de fotólisis dependiente del tamaño identificado explica las variaciones observadas en las tasas de fotólisis de partículas de nitrato atmosférico.
• Los hallazgos son fundamentales para mejorar los modelos atmosféricos del ciclo del nitrógeno y la calidad del aire.