Entornos de coordinación de catalizadores de un solo átomo Pt de las firmas de RMN

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Catálisis
• Espectroscopia

Sus antecedentes:

• Los catalizadores metálicos dispersos atómicamente (catalizadores monoatómicos, SAC) ofrecen una alta reactividad y utilización del metal, pero la caracterización precisa de los entornos de coordinación local sigue siendo un desafío.
• Los métodos espectroscópicos convencionales proporcionan solo información estructural promedio, lo que limita el desarrollo de relaciones estructura-actividad para los SAC.
• La microscopía electrónica puede confirmar la dispersión atómica, pero carece de información detallada sobre el entorno de coordinación.

Objetivo del estudio:

• Demostrar la utilidad de la espectroscopia de resonancia magnética nuclear de estado sólido de platino-195 (195Pt) para la caracterización de catalizadores de un solo átomo (SAC).
• Desarrollar un método para convertir los espectros de RMN en "firmaciones SAC" cuantitativas que describan los entornos de coordinación con precisión molecular.
• Permitir el seguimiento de las influencias sintéticas y los cambios inducidos por la reacción en los SAC para el desarrollo de catalizadores reproducibles.

Principales métodos:

• Se utilizó la espectroscopia de RMN de estado sólido de 195Pt para analizar los sitios de platino dispersos atómicamente en varios soportes.
• Utilizó simulaciones de Monte Carlo para interpretar espectros de RMN y generar firmas cuantitativas de SAC.
• Se aplicó la metodología para rastrear el impacto de los parámetros de síntesis y las condiciones de reacción en la estructura SAC.

Principales resultados:

• La espectroscopia de RMN de 195Pt, combinada con las simulaciones de Monte Carlo, proporciona una precisión a nivel molecular para caracterizar los entornos de coordinación de los SAC.
• Las "firmaciones SAC" desarrolladas permiten una evaluación cuantitativa de la distribución y homogeneidad del sitio Pt.
• La metodología monitoreó con éxito la influencia de los pasos de síntesis, los tipos de soporte y las condiciones de reacción en la estructura SAC.

Conclusiones:

• La espectroscopia de RMN de estado sólido es una herramienta poderosa para la caracterización precisa de SAC, superando las limitaciones de los métodos convencionales.
• Este enfoque facilita el desarrollo reproducible de SAC con estructuras específicas al proporcionar información crítica sobre sus entornos locales.
• La metodología se puede extender al estudio de otros metales activos por RMN en arquitecturas catalíticas complejas como catalizadores de doble átomo o de un solo clúster.