La ingeniería axial de cloro de los sitios atómicos de antimonio de bloque p aumenta la reducción de oxígeno

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Ciencias de los materiales
• Catálisis

Sus antecedentes:

• Los metales del grupo principal con capas d cerradas generalmente se consideran catalíticamente inactivos para las reacciones de reducción de oxígeno (ORR).
• La optimización del entorno de coordinación de las instalaciones metálicas es crucial para el desarrollo de electrocatalizadores ORR activos.

Objetivo del estudio:

• Diseñar y sintetizar electrocatalizadores altamente eficientes y duraderos para el ORR.
• Investigar el mecanismo catalítico de los sitios de antimonio disperso atómicamente (Sb).

Principales métodos:

• Síntesis de catalizadores de sitio Sb dispersos atómicamente con configuración SbN4-Cl en carbono dopado con nitrógeno (NC).
• Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para aclarar la estructura electrónica y el mecanismo de reacción.
• Caracterización electroquímica de la actividad y la durabilidad de las ORR.
• Pruebas en baterías de zinc y aire.

Principales resultados:

• Los catalizadores SbN4Cl/NC muestran una excelente actividad ORR con un potencial de media onda (E1/2) de 0,921 V.
• El ligando Cl axial modula la estructura electrónica del centro activo Sb, reduciendo la barrera de energía ORR.
• Los catalizadores demuestran una durabilidad superior en comparación con los catalizadores de un solo átomo de metal de transición 3d y el Pt/C comercial.
• Se observó un excelente rendimiento de descarga y durabilidad a largo plazo en aplicaciones de baterías de Zn-aire.

Conclusiones:

• Los catalizadores de SbN4-Cl dispersos atómicamente son muy eficientes para la ORR.
• La modulación electrónica por ligandos Cl es clave para mejorar la actividad catalítica.
• Estos catalizadores muestran un potencial significativo para los dispositivos de almacenamiento y conversión de energía, en particular las baterías de aire de Zn.