Modelo general para la predicción del centro d en aleaciones de varios elementos principales

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Química computacional
• Catálisis

Sus antecedentes:

• El centro de la banda d de los metales de transición es un descriptor crítico para la electrocatálisis.
• La predicción de los centros de la banda d es un desafío, especialmente para las aleaciones de elementos múltiples desordenados (MPEA).

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un modelo general y físicamente interpretable para predecir los valores del centro d.
• Para permitir una estimación precisa del centro d en diversas superficies y composiciones.

Principales métodos:

• Utilizó los principios de la teoría de la expansión de clústeres para capturar entornos de coordinación local.
• Desarrolló un modelo predictivo utilizando 10 680 losas relajadas de la teoría funcional de la densidad (DFT) y más de 1,2 millones de valores de centro d.
• Investigó el impacto de la orientación de la superficie, los esquemas de caracterización y los métodos de regresión.

Principales resultados:

• Se logró un error medio absoluto (MAE) de aproximadamente 0,09 eV para la predicción del centro d.
• El modelo estima con precisión los centros d considerando solo las primeras interacciones con el vecino más cercano.
• Demostró la influencia de varios factores en la precisión y generalización del modelo.

Conclusiones:

• El modelo desarrollado proporciona una estimación rápida y fiable del centro d para el cribado de alto rendimiento y la interpretación mecanicista en la catálisis.
• Los coeficientes del modelo ofrecen información sobre el comportamiento electrónico de la superficie MPEA para experimentadores y teóricos.