La pasivación de los intersticiales de hidrógeno en las perovskitas de halogenuros metálicos: un estudio de inicio en...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Física del estado sólido
• Química computacional

Sus antecedentes:

• Los intersticiales de hidrógeno (H_i) se identifican como centros de recombinación no radiactivos clave en las perovskitas híbridas de haluro de plomo.
• Estos defectos conducen a pérdidas significativas de portadores de carga, lo que dificulta el rendimiento del dispositivo.

Objetivo del estudio:

• Investigar el mecanismo de recombinación no radiativa de los defectos de H_i en FAPbI₃.
• Explorar estrategias de pasivación sistemáticas para los defectos H_i.
• Comprender el impacto de la pasivación en las propiedades de los defectos y el rendimiento optoelectrónico.

Principales métodos:

• Teoría funcional de la densidad del dominio del tiempo (TD-DFT).
• Simulaciones de dinámica molecular no adiabática (NA).
• Análisis de las estructuras defectuosas y de las propiedades electrónicas.

Principales resultados:

• Los defectos H_i forman trímeres Pb-H_i-I, creando trampas poco profundas y profundas que causan recombinación no radiativa.
• Los intersticiales de yodo (I_i) y los metales alcalinos (por ejemplo, Na) pasivan efectivamente H_i por diferentes mecanismos.
• La pasivación debilita el acoplamiento de NA, aumenta el desorden estructural y extiende la vida útil del portador de carga.

Conclusiones:

• La interrupción de las interacciones de los defectos intersticiales no metálicos con la celosía es crucial para la pasivación.
• Los mecanismos de autopasividad para los defectos intersticiales no metálicos existen en las perovskitas.
• Este estudio proporciona directrices para mejorar el rendimiento optoelectrónico de las perovskitas híbridas de halogenuros de plomo.