Enzima mimética diatómica Fe-Mo inducida por O para la reducción eficiente de nitrógeno electrocatalítico a pH...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Catálisis
• Ciencias de los materiales

Sus antecedentes:

• La reacción electroquímica de reducción de nitrógeno (ENRR) ofrece una vía sostenible para la síntesis de amoníaco.
• El diseño de catalizadores eficientes para la ENRR, en particular los que facilitan la transferencia de electrones/protones y la hidrogenación intermedia, sigue siendo un desafío importante.

Objetivo del estudio:

• Diseñar un catalizador biomimético de hierro-molibdeno (Fe-Mo) inspirado en las enzimas nitrogenasa para mejorar la ENRR.
• Para ajustar el microambiente del catalizador utilizando un efecto de confinamiento atómico inducido por oxígeno para modular la actividad catalítica.

Principales métodos:

• Fabricación de un catalizador diatómico biomimético de Fe-Mo (FeMo-CDW ((CT-3h)).
• Ajuste de los sitios activos del catalizador a través de la incorporación de oxígeno para crear un efecto de confinamiento atómico.
• Caracterización electroquímica y mediciones del rendimiento de amoníaco a pH universal.
• Cálculos teóricos para elucidar los mecanismos de reacción.

Principales resultados:

• El catalizador FeMo-CDW ((CT-3h) con cuatro átomos de oxígeno demostró un rendimiento récord de amoníaco de 336,03 μg h−1 cm−2 en 0,1 M HCl, superando los máximos anteriores en más de tres veces.
• El catalizador exhibió una alta estabilidad, funcionando continuamente durante 250 horas y durando 10 ciclos.
• Los cálculos teóricos confirmaron una transferencia de electrones mejorada, un debilitamiento del enlace NN y una transferencia y hidrogenación aceleradas de protones debido a la hibridación de los orbitales Fe-Mo d con N2*.

Conclusiones:

• El efecto de confinamiento atómico inducido por O en el catalizador diatómico Fe-Mo es crucial para optimizar la transferencia de electrones y protones en ENRR.
• El catalizador biomimético FeMo-CDW ((CT-3h) representa un avance significativo en la síntesis sostenible de amoníaco, que ofrece una alta eficiencia y estabilidad.
• Este estudio proporciona una nueva estrategia para el diseño de catalizadores avanzados para la reducción electroquímica del nitrógeno.