Los recubrimientos polionoméricos químicamente estables regulan el paisaje intermedio de protones en la electrólisis...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Ciencias de los materiales
• Catálisis

Sus antecedentes:

• Los medios ácidos para la electrorreducción de CO2 (CO2R) ofrecen una alta utilización de carbono, pero se enfrentan a desafíos para lograr una alta selectividad y tasas para productos multicarbónicos debido a la competencia de protones e intermedios.
• Los electrodos de difusión de gas a base de cobre son catalizadores de referencia para el CO2R.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar una estrategia para modular los protones locales y los entornos intermedios en el CO2R ácido utilizando un recubrimiento de polionomeros.
• Mejorar la selectividad y la eficiencia de la formación de productos multicarbónicos (C2+) durante la CO2R.

Principales métodos:

• Se desarrolló un recubrimiento poliinómero que integra las funciones de amina (de PEI) y sulfonato/anfifílico (de PFSA).
• El recubrimiento de polionomero se aplicó a los electrodos de difusión de gas de cobre.
• El rendimiento se evaluó en una célula de flujo utilizando 0,5 M de K2/H2SO4 a pH 2 y una densidad de corriente de 0,3 A cm-2.

Principales resultados:

• El recubrimiento polionomérico demostró interacciones de enlace H y una relación estructura-propiedad estable en un amplio rango de pH (2-14).
• Los dominios PFSA controlaban los intermediarios * CO y el entorno iónico local, mientras que las aminas regulaban la disponibilidad de protones y la estabilización intermedia, mejorando el acoplamiento C-C.
• El recubrimiento optimizado logró una eficiencia Faradaic de C2 + del 61% y una utilización de CO2 de un solo paso del 84%, con una eficiencia de conversión del 64% hacia productos de C2 +.
• Esto representa una mejora de ~ 30% en la selectividad de C2 + y un aumento de ~ 35% en la utilización de carbono en comparación con los recubrimientos monofuncionales.

Conclusiones:

• El recubrimiento polionomérico modula efectivamente el microambiente CO2R en medios ácidos, superando las limitaciones de la competencia de protones e intermedios.
• Este enfoque mejora significativamente el rendimiento de los electrodos a base de cobre para la formación de productos de C2+.
• Los resultados proporcionan una nueva estrategia para el diseño de catalizadores avanzados para la conversión eficiente de CO2.