Derrame de hidrógeno mediado por la entropía superficial en Au/TiO: Influencias del agua fuertemente adsorbida en H. Termodinámica de adsorción

Área de la Ciencia:

• Ciencias de la superficie
• Catálisis
• Química de los materiales

Sus antecedentes:

• El derrame de hidrógeno es crucial para el almacenamiento y la catálisis de hidrógeno, pero sus mecanismos se debaten.
• No se comprende bien la influencia de los adsorbados superficiales como el agua en el derrame de hidrógeno.

Objetivo del estudio:

• Investigar el impacto del agua fuertemente adsorbida (SAW) en el derrame de hidrógeno (H*) en los catalizadores Au/TiO2.
• Cuantificar la relación entre la cobertura del agua y el derrame de hidrógeno utilizando técnicas avanzadas de análisis espectroscópico y térmico.

Principales métodos:

• Espectroscopia in situ de la transformación de Fourier en el infrarrojo (FTIR) para el seguimiento de especies de superficie.
• Análisis termogravimétrico (TGA) para cuantificar las especies adsorbidas y la extensión de la reacción.
• El análisis de Van't Hoff para determinar los parámetros termodinámicos.

Principales resultados:

• El agua fuertemente adsorbida (SAW) suprime el derrame de hidrógeno (H *) en Au / TiO2, a pesar de no competir directamente por los sitios de adsorción.
• SAW ocupa principalmente sitios de ácido de Ti Lewis, mientras que H* está asociado con grupos hidroxilo a <200 °C.
• SAW suprime el derrame mediante la modificación de la entropía superficial de TiO2, probablemente a través de los equilibrios de transferencia de protones.

Conclusiones:

• El agua de superficie influye indirectamente en las reacciones catalíticas que involucran derrame de hidrógeno al alterar la termodinámica de la superficie.
• La comprensión de la entropía superficial es crítica para la catálisis sobre soportes de óxido.
• Estos hallazgos proporcionan información para optimizar los catalizadores en aplicaciones de energía relacionadas con el hidrógeno.