Relaciones estructura-función en copolímeros controlados por secuencia para la quelación de elementos de tierras raras | JoVE Visualize

Área de la Ciencia:

Química de los polímeros
Ciencias de los materiales
Química supramolecular

Sus antecedentes:

Las macromoléculas biológicas ofrecen un control preciso de la función a través de la secuencia, un desafío para los polímeros sintéticos debido a la dispersión.
Los polímeros sintéticos carecen de relaciones predecibles de secuencia, estructura y función, lo que dificulta las aplicaciones en áreas como la separación de metales.

Objetivo del estudio:

Investigar cómo la composición del polímero y el patrón de secuencia influyen en la afinidad de unión y la selectividad de los elementos de tierras raras (TER).
Establecer los principios de diseño que conectan la secuencia de polímeros, la estructura y el rendimiento de unión para los quelantes sintéticos.

Principales métodos:

Sintetizó una biblioteca de copolímeros anfifílicos con diferentes composiciones y patrones de monómeros hidrofóbicos (estadísticos, gradientes, bloques) utilizando la polimerización RAFT.
Enlace de REE cuantificado utilizando un ensayo colorimétrico de alto rendimiento y simulaciones estocásticas cinéticas empleadas para analizar la heterogeneidad de la secuencia.
Se utilizó la dispersión dinámica de la luz (DLS) y la dispersión de rayos X de ángulo pequeño (SAXS) para estudiar la conformación y el ensamblaje del polímero, complementada por el análisis de la coordinación y los efectos de la desolución del metal.

Principales resultados:

Se ha demostrado que la secuencia y la arquitectura del polímero tienen un impacto significativo en la afinidad y la selectividad de unión de REE.
Se relacionó la colocalización local de monómeros con las propiedades de unión de REE emergentes a través del análisis de heterogeneidad de la secuencia.
Se observó que la arquitectura del polímero y el contenido hidrofóbico modulan los cambios conformacionales inducidos por el metal y el ensamblaje de cadenas múltiples.
Se encontraron diferencias no monótonas en la selectividad de REE entre polímeros con composición idéntica pero diferentes arquitecturas de secuencias.

Conclusiones:

Se establecen principios de diseño claros que vinculan la secuencia y la estructura del polímero con el rendimiento de unión de los quelantes sintéticos.
Demostró el potencial de diseño de polímeros a medida para mejorar la afinidad y la selectividad de los REE.
Destacó la utilidad de estos hallazgos para avanzar en las aplicaciones de separación, detección y catálisis.