Vacancias de oxígeno de ingeniería superficial y subsuperficial de Ce_xZr_1-xO₂ solución sólida para mejorar la...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Catálisis
• Química de las superficies

Sus antecedentes:

• Las vacantes de oxígeno en soluciones sólidas de óxido de cerio (CeO₂) son cruciales para la oxidación catalítica.
• Los roles distintos de las vacantes de oxígeno superficiales frente a las subterráneas requieren una investigación adicional.

Objetivo del estudio:

• Para sintetizar y evaluar ceria dopada con zirconio (Ce_xZr_1-xO₂) catalizadores con diferentes proporciones de vacío de oxígeno.
• Para aclarar el impacto del dopaje de zirconio en el rendimiento catalítico y los mecanismos de reacción en la oxidación del tolueno.

Principales métodos:

• Síntesis de las muestras CeO₂, Ce_0.95Zr_0.05O₂ y Ce_0.85Zr_0.15O₂.
• Caracterización mediante difracción de rayos X (XRD) y microscopía electrónica de transmisión de alta resolución (HRTEM).
• Evaluación del rendimiento catalítico en la oxidación del tolueno, incluidos experimentos programados a temperatura, DRIFTS in situ y cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT).

Principales resultados:

• Ce_0.95Zr_0.05O₂ logró una conversión al tolueno del 90% a 295 °C, una reducción de 68 °C en comparación con CeO₂.
• El catalizador demostró una reducibilidad superior a baja temperatura, especies de oxígeno superficiales abundantes y una mayor estabilidad catalítica y resistencia al agua.
• Los cálculos de DFT confirmaron una menor formación de vacío y energías de adsorción O₂ en Ce_0.95Zr_0.05O₂, que se correlaciona con un mejor rendimiento.

Conclusiones:

• El dopaje de zirconio en CeO₂ crea efectivamente una solución sólida de Ce_xZr_1-xO₂ con vacantes de oxígeno sintonizables en la superficie y bajo la superficie.
• El catalizador Ce_0.95Zr_0.05O₂ optimizado exhibe una mayor actividad catalítica y estabilidad para la oxidación del tolueno debido a una mejor activación del oxígeno.
• El estudio pone de relieve la importancia de controlar las proporciones de vacío de oxígeno para el diseño de catalizadores de oxidación de alto rendimiento.