Evolución estructural in situ y descriptor de actividad de catalizadores dispersos atómicamente durante la...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• La electroquímica
• Catálisis

Sus antecedentes:

• Los catalizadores de un solo átomo (SAC) son prometedores para la reacción electroquímica de reducción de nitrato (eNO3RR) y la producción de amoníaco.
• La comprensión in situ de la evolución estructural y de la composición de los SAC durante la electrocatálisis es crucial para el diseño del catalizador, pero sigue siendo inexplorada.

Objetivo del estudio:

• Investigar la evolución estructural in situ y el rendimiento de los catalizadores monoatómicos metal-nitrógeno-carbono (MNC) para la reacción electroquímica de reducción de nitrato (eNO3RR).
• Establecer las relaciones estructura-actividad e identificar los principios de diseño de los catalizadores eNO3RR de alta actividad.

Principales métodos:

• Se sintetizó y probó electroquímicamente una serie de MNC SAC (M = Cr, Fe, Co, Ni, Cu) para eNO3RR.
• Se utilizó la cartografía de fluorescencia de rayos X sincrotrón in situ (SXRF) para sondear la evolución estructural bajo varios potenciales catódicos.
• Se han generado diagramas estructura-actividad utilizando datos experimentales y valores de la literatura.

Principales resultados:

• El NiNC exhibió la mayor eficiencia Faradaic de amoníaco (78,0 ± 2,9%) y la tasa de producción, seguido por el CoNC.
• In situ SXRF reveló una movilidad significativa de Ni y Co, lo que condujo a la formación de grupos metálicos a partir de 0.0 V frente a RHE.
• Se observó una clara tendencia entre la energía de unión al OH y la frecuencia de rotación, con el NiNC metálico y el CoNC mostrando una mayor unión al OH y una mayor actividad.

Conclusiones:

• El estudio revela la evolución estructural in situ de las empresas multinacionales durante el eNO3RR, destacando la movilidad de los ligandos metálicos y la formación de grupos.
• La unión más fuerte de OH en la fase metálica de NiNC y CoNC explica su actividad catalítica superior en comparación con los SAC.
• Este trabajo proporciona un descriptor para identificar catalizadores eNO3RR activos y ofrece información sobre sus cambios estructurales dinámicos.