Estructuras de granate de alta entropía desordenadas por cationes como electrolitos de estado sólido para baterías de...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• La electroquímica
• Química computacional

Sus antecedentes:

• Los electrolitos de estado sólido de alta entropía (HE SSEs) ofrecen un mayor rendimiento y seguridad para las baterías de estado sólido (ASSB).
• El vasto espacio químico y la complejidad de las ETSE desafían los métodos de detección experimentales y computacionales tradicionales.
• Acelerar el descubrimiento de nuevas EES de alta tecnología es crucial para el avance de la tecnología de las baterías.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar y aplicar una nueva metodología basada en el aprendizaje automático (ML) para el cribado eficiente de candidatos de granada de alta entropía con desorden catiónico (CDHE).
• Acelerar la exploración de las SSE de educación superior prometedoras con un coste computacional reducido y una eficiencia mejorada.
• Identificar nuevos materiales tipo granate CDHE con una alta conductividad iónica para ASSB.

Principales métodos:

• Se utilizó un modelo sustituto basado en ML para seleccionar 4348 candidatos a SSE tipo granate CDHE basados en la conductividad electrónica y la estabilidad termodinámica.
• Se utiliza una red neuronal de gráficos hamiltonianos de cristal (CHGNet) para determinar configuraciones atómicas estables y calcular las propiedades elásticas para la supresión de la dendrita.
• Se realizaron simulaciones de dinámica molecular (DM) con un potencial CHGNet afinado para evaluar la difusión del litio y la conductividad iónica.

Principales resultados:

• Se ha seleccionado con éxito un gran conjunto de datos de candidatos a SSE de tipo granate CDHE, filtrando la conductividad electrónica y la favorabilidad termodinámica.
• Se han identificado materiales candidatos con propiedades elásticas favorables, lo que indica su potencial para suprimir la formación de dendritas y garantizar la estabilidad interfacial.
• Se han confirmado tres candidatos prometedores de tipo granate CDHE que exhiben conductividades iónicas superiores a 10−4 S/cm a temperatura ambiente mediante simulaciones de MD.

Conclusiones:

• El marco de cribado basado en el aprendizaje automático desarrollado acelera significativamente el descubrimiento de SSE de alto rendimiento.
• Los materiales identificados de tipo granate CDHE demuestran el potencial para las baterías de estado sólido de próxima generación.
• Este enfoque ofrece una vía computacionalmente eficiente para explorar sistemas de materiales complejos para aplicaciones de almacenamiento de energía.