La capa de azoles inmovilizados sintoniza la fuente de hidrógeno interfacial para la electrorreducción de CO2 en...

Área de la Ciencia:

• La electroquímica
• Catálisis
• Ciencias de los materiales

Sus antecedentes:

• La reacción de reducción electroquímica de dióxido de carbono (CO2RR) en medios ácidos es un desafío debido a la reacción de evolución de hidrógeno (HER) en competencia.
• La comprensión del papel de las diferentes fuentes de hidrógeno (protones frente al agua) en los electrolitos ácidos es crucial para mejorar la selectividad de la CO2RR.

Objetivo del estudio:

• Investigar la regulación dinámica de las fuentes de hidrógeno interfaciales en ácido fuerte utilizando una capa de azoles (phTA) que contiene N inmovilizada en catalizadores de bismuto (Bi).
• Para aclarar el mecanismo por el cual la capa de phTA influye en la selectividad de CO2RR mediante la gestión de la disponibilidad de protones y agua en la interfaz del catalizador.

Principales métodos:

• La inmovilización de una capa de azoles que contienen N (phTA) en los catalizadores Bi.
• Caracterización electroquímica y ensayo de rendimiento en ácido fuerte (pH 0,4).
• Modelado computacional para comprender los mecanismos de interfaz y la dinámica de la fuente de hidrógeno.

Principales resultados:

• La capa de phTA regula dinámicamente las fuentes de hidrógeno interfaciales, cambiando del relé de protones a bajos potenciales a la evolución de hidrógeno a base de agua a potenciales más altos.
• Esta regulación dinámica suprime la HER y mejora la selectividad de la CO2RR.
• La eficiencia Faradaic para el ácido fórmico (FEHCOOH) en Bi-phTA aumentó al 36% a -300 mA cm-2, superando significativamente el Bi desnudo (<10%).

Conclusiones:

• El estudio demuestra una nueva estrategia para controlar las especies de hidrógeno interfacial utilizando una capa orgánica sensible.
• Este enfoque mejora efectivamente la selectividad de la CO2RR en ácidos fuertes al suprimir la HER.
• La gestión de las fuentes de hidrógeno interfaciales es fundamental para avanzar en la catálisis eficiente de la CO2RR.