Respuesta temporal impulsada por el pulso de la bomba THz del agua líquida probada por dinámica molecular de no...

Área de la Ciencia:

• Química Física
• Química computacional
• Espectroscopia

Sus antecedentes:

• Las espectroscopias ultrarrápidas revelan la dinámica molecular en fases condensadas.
• La dinámica molecular ab initio (AIMD) ofrece detalles atómicos, pero es computacionalmente costosa para los procesos de no equilibrio.
• La simulación de la excitación y la relajación requiere la captura de la dinámica estocástica.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un método computacionalmente eficiente para simular la dinámica molecular de no equilibrio.
• Investigar la respuesta dependiente del tiempo del agua líquida a los pulsos de terahertz (THz).
• Comprender la perturbación transitoria de la red de enlaces de hidrógeno del agua y el entorno de la solvación.

Principales métodos:

• Implementó un potencial de aprendizaje automático que incorpora campos eléctricos dependientes del tiempo.
• Se mantiene la precisión a nivel de dinámica molecular inicial (AIMD) para la estructura electrónica.
• Respuesta simulada del agua líquida a un pulso de bomba gaussiana de 12,3 THz, generando 32 ns de datos de trayectoria.

Principales resultados:

• El método reprodujo con precisión observables experimentales como el dicroísmo transitorio y la birefringencia.
• Se ha observado excitación librational impulsada por pulsos THz, transferencia de energía a vibraciones traslacionales e intramoleculares.
• Demostrado trastorno transitorio y reorganización de la red de enlaces de hidrógeno.

Conclusiones:

• El potencial de aprendizaje automático desarrollado permite una simulación precisa de la dinámica de no equilibrio.
• Los pulsos THz pueden modular transitoriamente el entorno de solvación del agua al perturbar su red de enlaces de hidrógeno.
• Estableció un marco ampliamente aplicable para el estudio de los procesos moleculares impulsados por el campo.