Ceria de cobre sustituido por superficie hecha en llamas como un excelente catalizador de reacción de desplazamiento...

Área de la Ciencia:

• Catálisis
• Ciencias de los materiales
• Ingeniería Química

Sus antecedentes:

• La optimización de los catalizadores a base de cobre para la reacción de desplazamiento inverso de agua-gas (rWGS) está limitada por la escasa comprensión mecánica.
• Las relaciones estructura-rendimiento en los catalizadores basados en Cu para rWGS siguen siendo ambiguas.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar un catalizador de Cu-CeO2 altamente activo y estable para la reacción rWGS.
• Aclarar el mecanismo de reacción y las relaciones estructura-actividad del catalizador.

Principales métodos:

• Pirólisis por pulverización de llama (FSP) para la síntesis de catalizadores.
• Análisis espectroscópicos in situ y cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para estudios mecanicistas.
• Evaluación del rendimiento catalítico a 600 °C.

Principales resultados:

• El catalizador Cu-CeO2 derivado de FSP con especies Cu+ sustituidas superficialmente (CuyCe1-yO2-x) muestra una alta dispersión y estabilidad.
• Alcanzó una tasa de producción de CO de 8094 mmol/gcat/h, superando el rendimiento de los catalizadores convencionales.
• Se identificaron tres vías de reacción paralelas, con vías mediadas por carboxilato en sitios de Cu+ dominantes y con menor energía de activación (20-30 kJ/mol).

Conclusiones:

• Se estableció una clara correlación estructura-actividad que involucra a los sitios de defecto de Cu+, Cu0 y ceria.
• La vía mediada por carboxilato en Cu+ sustituido por superficie es la vía principal para la reacción rWGS sobre catalizadores derivados de FSP.
• El nuevo diseño del catalizador y las ideas mecanicistas ofrecen una nueva dirección para optimizar los catalizadores rWGS.