Lafeo de ingeniería defectuosa para estabilizar sitios de un solo átomo de Pt oxidado para la oxidación de CO a baja...

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Catálisis
• Química de las superficies

Sus antecedentes:

• Los catalizadores de un solo átomo de platino (SAC) se enfrentan a una compensación entre la actividad y la estabilidad en las reacciones de oxidación.
• Los sitios de alta coordinación son estables pero inactivos; los sitios de baja coordinación son activos pero inestables.
• El exceso de oxidación y la agregación limitan la aplicación práctica de las SAC.

Objetivo del estudio:

• Desarrollar una estrategia de ingeniería de defectos para superar el dilema de la estabilidad de la actividad en los SAC de platino.
• Para anclar átomos individuales de platino oxidado en un soporte de perovskita diseñado en vacío (v-LaFeO3).
• Para mejorar el rendimiento catalítico de las reacciones de oxidación.

Principales métodos:

• Ingeniería de defectos de LaFeO3 perovskita mediante la introducción de vacantes de La.
• Anclaje de átomos individuales de platino oxidado (Pt4+) en el soporte v-LaFeO3.
• Caracterización mediante análisis estructural y experimentos in situ.
• Cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para verificar la estructura y el mecanismo.

Principales resultados:

• El soporte de v-LaFeO3 mejora la movilidad del oxígeno de la celosía y preserva la integridad estructural.
• Los átomos de Pt anclados exhiben una coordinación optimizada y un alto estado de oxidación (Pt4 +).
• El catalizador muestra una actividad alta y estable para la oxidación de CO sin pretratamiento de reducción.
• Las vacantes modulan la estructura electrónica interfacial, activando el oxígeno de la celosía y acelerando la activación de O2.

Conclusiones:

• El control preciso de los defectos de soporte puede optimizar simultáneamente los estados electrónicos y la estabilidad de los SAC.
• Esta estrategia de ingeniería de defectos ofrece un paradigma generalizado para el diseño de catalizadores de oxidación robustos.
• El catalizador desarrollado es prometedor para reacciones de oxidación a alta temperatura a largo plazo.